南科大赵天寿/曾林EES：路易斯酸-碱和库仑相互作用的协同效应实现高性能 Zn-I2电池

锌碘电池具有不易燃的水系电解质和本质安全的锌，因此被认为是前景广阔的储能设备。然而，多碘穿梭效应和反应动力学迟缓限制了其电化学性能。

在此，南方科技大学赵天寿，曾林等人提出了一种多功能宿主材料–碘共价后官能化沸石咪唑酸框架-90（IL-ZIF-90），它具有高度有序的孔结构，可以捕集碘成分。同时，IL-ZIF-90 还能通过催化氮成分实现快速的I₂ 还原反应（IRR）。负载碘离子的IL-ZIF-90 正极（IL-ZIF-90-I-）在 IRR 反应中表现出较低的能垒（62.5 kJ moL^-1）和较低的塔菲尔斜率（65.6 mV dec^-1），这表明 IL-ZIF-90-I- 具有超快的 IRR 动力学。电催化活性源于带正电的氮（N⁺）和含氮孤对电子（Nle）的协同效应。

因此，IL-ZIF-90-I-//锌电池显示出最佳的速率性能，在电流密度为20 A g^-1 时，比容量为 86.8 mA h g^-1。此外，得益于碘的稳固锚定，在最近的 Zn-I₂ 电池中，电池的寿命达到了创纪录的 65,000 次循环，容量保持率为 91.7%。

图1. ZIF-90 和 IL-ZIF-90 的形态和结构特征

总之，该工作开发出了一种高效的催化碘宿主，并将碘共价后官能化到 IL-ZIF-90 上，作为可充电 Zn-I₂电池的正极。通过这种设计，IL-ZIF-90框架的有序多孔结构可以容纳大量的碘。值得注意的是，IL-ZIF-90 中的氮成分发挥了重要作用，其中带正电荷的氮与带负电荷的碘之间的阴离子相互作用有效减少了碘的泄漏，而 Nle 与元素碘之间的路易斯酸碱相互作用增强了氧化还原动力学。得益于碘的快速氧化还原动力学，实现了卓越的速率能力，在20 A g^-1的条件下，比容量达到86.8 mA h g^-1。

此外，本文还实现了创纪录的65,000 次循环寿命和91.7% 的容量保持率。通过原位紫外可见光和原位外XPS 表征，揭示了基本的碘氧化还原机制。此外，DFT 计算证实了IL-ZIF-90-I^–中 IRR 的高度自发性和快速反应速率。所提出的氮协同吸附碘的策略有望为各种先进的金属碘电池提供启示。

图2. 电池性能

Synergistic Effect of Lewis Acid-Base and Coulombic Interactions for High-performance Zn-I2 Batteries, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee03297c

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