结果与讨论图1. LaIr3Ga2的晶体结构表1. LaIr3Ga2的计算晶格参数（a和c）及其与实验值的偏差图2. 计算的LaIr3Ga2的晶格参数（a和c）及其与实验值的偏差百分比LaIr3Ga2的晶体结构如图1所示，在其几何优化过程中，共运用六种GGA型交换关联泛函，即除了广泛使用的PBE泛函，在优化过程中还包括四中泛函（PBEsol、RPBE、PW91和WC）。此外，运用LDA型交换关联泛函的DFT优化结构和实验晶体结构数据匹配良好，表明其可以大大增强晶格参数的预测，其中LDA-CA表现最好。值得一提的是，GGA型交换关联泛函有时会稍微高估晶格常数。尽管HSE06（通常用于半导体）在计算上很昂贵，但它有利于估计介电泛函，因为它产生的带隙比通过GGA或LDA获得的带隙更接近实验值。各种交换关联泛函计算的晶格常数和实验值的对比如表1所示，当比较各种泛函的结果时，GGA-WC和PBEsol具有更准确的结果来估计晶格常数a，而对于c的估计，GGA-PW91和GGA-PBE泛函更准确。GGA-WC泛函与实验值a的最小偏差小于0.29%，而GGA-RPBE的最大偏差为2.00%。然而，使用局部密度近似（LDA）低估了2%的晶格常数，而使用各种钙钛矿晶体的GGA泛函高估了晶格常数。因此，不同交换关联泛函对晶格常数的计算结果具有的明显影响。从表1和图2中可以发现，与实验值相比，一些泛函显示出良好的结果。图3 LaIr3Ga2的电荷密度图（CDM）图3显示了LaIr3Ga2（110）平面的CDM，其中红色表示最高电荷密度，蓝色表示最低电荷密度。Ga位置为红色，表示Ga位置处的电荷累积；蓝色围绕Ga位置，表示具有最低电荷密度，即电荷从Ga和La转移到Ir原子。图4. 不同泛函下的LaIr3Ga2的电子态密度表2. 不同泛函的LaIr3Ga2的超导参数运用不同泛函计算的LaIr3Ga2电子态密度如图4所示，可以发现，DOS值也在一定程度上取决于晶格常数。如表2所示，使用GGA-PBE获得的值与实验报告的值之间存在非常好的一致性。然而，由于它们的直接关系，Tc也随泛函的变化而变化，其趋势与ΘD相同。图5. 不同泛函下的LaIr3Ga2超导体的介电函数图5（a）显示了LaIr3Ga2介电常数的实部，在ε1（ω）为负的能量范围内，材料的行为类似于金属，并且约在0.54eV处达到峰值。介电函数实部的函数依赖性似乎可以忽略不计。从插图中可以看出，LDA-CA泛函下的ε1（ω）具有最高峰值，而GGA-PW91获得的ε1（ω）具有最低峰值。另一方面，从ε2（ω）的曲线可以得到从占用状态到未占用状态的转变（图5（b））。总体趋势如下：ε2（ω）随着入射光子的能量增加而从低能量的高值降低，并在4.12eV附近达到最小值。此外，能量的增加导致7.0 eV处具有显著的峰，之后ε2（ω）随着能量的增加而减小。图6. 不同泛函下的LaIr3Ga2超导体的折射率和消光系数图7. 不同泛函下的LaIr3Ga2超导体吸收系数和光传导率图8. 不同泛函下的LaIr3Ga2超导体反射率和损失函数如图6所示，不同泛函下LaIr3Ga2超导体的折射率和消光系数相差不大，表明折射率和泛函的关联性不大。在图7（a）中可以发现，不同泛函下吸收光谱的变化很小。值得注意的是，LDA-CA泛函的LaIr3Ga2的两个吸收峰在5eV和10eV光子能量之间相当高。如图7b所示，对于LaIr3Ga2，计算的具有各种泛函的光学传导谱在零光子频率处显示出尖锐的峰值，表明了金属性质。图8（a）和（b）显示了所考虑泛函的反射率和能量损失函数谱。在可见光区域（VLR），反射率光谱显示超过82%的入射光被反射。此外，红外-可见光区域的反射率约为62%至80%，这表明LaIr3Ga2有潜力作为涂层材料以减少太阳能辐射。结论展望基于六种不同泛函的DFT计算方法，运用德拜温度（ΘD）、熔化温度（Tm）和最小热导率（kmin）计算表征，预测出LaIr3Ga2作为热障涂层材料的潜力。使用麦克米兰方程来估计Tc，并计算电子-声子耦合常数（λ）来探索超导性质。并计算了重要的光学常数，以探索其可能的光电应用。红外-可见光区域的反射率值约为62%至80%，表明所研究的化合物适合用作减少太阳辐射的涂层。文献信息Islam J, Mitro S K, Hossain M M, et al. Exploration of physical properties of newly synthesized Kagome superconductor LaIr3Ga2 using different exchange correlation functionals[J]. Physical Chemistry Chemical Physics, 2022.https://doi.org/10.1039/D2CP04054A【做计算 找华算】华算科技专注理论计算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！ 添加下方微信好友，立即咨询计算服务：
