1. Advanced Functional Materials：复杂锑基体系中的快速储存Li/Na机制

锑（Sb）具有较高的理论比容量和合适的反应电位，但由于较大的体积膨胀和反应动力学迟缓而导致循环稳定性和倍率性能较差，限制了其在碱性离子电池中的发展。碳/锑复合材料的构建可以解决这一问题，但传统的单一碳复合材料和较差的锑/碳界面限制了其推广。

在此，中南大学侯红帅，邹国强等人在理论计算的指导下，提出了一种分层双碳复合材料策略来提高锑负极的性能，并系统地揭示了复杂体系中锂离子/钠离子（Li+/Na+）的贮存机制。

将锑纳米颗粒（Sb NPs）封装在具有强界面化学键的碳球基体中，形成第一层复合材料，然后以高导电性和机械强度的石墨烯作为三维骨架网络连接第一层复合材料，形成第二层复合材料。分层双碳/锑复合材料表现出优异的长循环性能（2200 次循环后 373.7 mAh g^-1 @ 2 A g^-1，容量保持率 93.1%）。

图1. 作用机制

总之，该工作基于理论计算，提出了双碳限域与Sb─O协同改性策略。通过热解C₁₂H₃₇Na₃O₂₇Sb₂构建具有Sb─O─C界面化学键的Sb NPs，并原位引入rGO连接并包覆初级Sb/C复合材料，形成多级双碳改性Sb复合材料。研究表明SS-GO复合材料的超薄外部碳层、强界面化学键和坚固的分级结构为电解质渗透提供了良好的浸润性，缩短了离子/电子传输路径并增强了动力学速率。因此，SS-GO复合材料不仅表现出优异的倍率性能，而且还表现出优异的长期循环性能。当用作锂离子负极时，即使在10 A g⁻¹的高电流密度下，其放电比容量仍可达299 mAh g⁻¹。

此外，在2 A g⁻¹的高电流密度下循环2200次后，仍保持373.7 mAh g⁻¹的可逆比容量，容量保持率为93.1%。当用作SIBs负极时，其在3 A g⁻¹电流密度下的放电比容量为355 mAh g⁻¹，在1.0 A g⁻¹电流密度下循环120次后，其放电比容量为350 mAh g⁻¹。因此，该项工作扩展了Sb/C复合材料的设计，并为界面调制开辟了新途径。

图2. 电池性能

Mechanism of Fast Storage of Li/Na in Complex Sb-Based Hybrid System， Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202311478

2. Angewandte Chemie International Edition：酰胺介导的二氧化碳捕获化学和 Mg²⁺ 导电固态电解质中间层实现稳定镁-二氧化碳电池

镁-CO₂ 电池被认为是能量转换和二氧化碳固定的理想系统。然而，由于二氧化碳正极和镁负极的可逆性差、动力学缓慢，其实际应用受到很大限制。

在此，阿德莱德大学郭再萍团队提出了一种新的酰胺介导化学策略，以在传统电解质中实现高度可逆和高倍率的Mg-CO₂电池。研究表明，引入的酰胺可以同时改变CO₂和Mg²⁺的反应状态，在热力学-动力学水平上加速CO₂正极反应，并促进Mg²⁺-导电固体电解质界面（SEI）的形成，从而使高度可逆的镁负极。

因此，Mg-CO₂电池在-15℃下具有更强的稳定循环性能(在200 mA g^-1下循环70次，超过400 h)和高倍率性能(在100 ~ 2000 mA g^-1下，过电位为1.5 V)。

图1. DFT计算

总之，该工作开发了酰胺介导的化学策略来提高 Mg-CO₂ 电池中正极和负极的可逆性和动力学。通过化学吸附和溶剂化作用调节包括CO₂和Mg²⁺在内的反应物。因此，在热力学-动力学水平上实现了CO₂和Mg的高度可逆和快速的氧化还原转化。 

本文利用PDA组装的Mg-CO₂电池具有优异的循环稳定性，可循环70次（超过400小时），在200 mA g^-1的电流密度下放电容量为600 mAh g^-1，高倍率性能从100到2000 mA g^-1，过电位 1.5 V。因此，该策略为实现高度可充电和高倍率的Mg-CO₂电池提供了可行的方案，不仅可以有效利用温室气体，而且还为多价金属-CO₂电池提供新途径。

图2. 界面分析

Boosted Mg-CO2 Batteries by Amide-Mediated CO2 Capture Chemistry and Mg2+-Conducting Solid-electrolyte Interphases， Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202313264

3. Nature Energy：硼酸盐-吡喃贫电解质锂金属电池

设计用于锂金属电极的液态电解质已用于控制锂金属电池（LMB）中锂沉积的形态。然而，锂腐蚀问题仍未得到解决，阻碍了实际LMB的贫电解液的设计。

在此，韩国科学技术院Hee-Tak Kim团队报告了一种基于硼酸盐-吡喃的电解质来解决慢性锂腐蚀问题。作者发现硼酸盐-吡喃电解质将固态电解质界面中的大LiF微晶转化为细晶或玻璃态LiF，从而通过最大限度地减少电解质分子渗透到固态电解质界面中来增强Li/电解质界面。使用硼酸盐-吡喃电解质、高镍层状氧化物正极（3.83 mAh cm⁻²）和薄锂（20 μm）组装的LMB可提供较高的初始能量密度（>400 Wh kg⁻¹）和在E/C比为1.92 g Ah⁻¹时运行400个循环，容量保持率为70%。

图1. DFT计算

总之，该工作提出电解质的关键特征是，它将最初在SEI中形成的LiF微晶重组为细晶或玻璃状LiF，以最大限度地减少Li腐蚀，这与传统电解质中发生的长期Li腐蚀形成鲜明对比。这种电解质使LMB具有较高的初始能量密度(>400 Wh kg)，并在E/C比为1.92g Ah^-1时运行400次循环，容量保持率为70%，在1.24 g Ah^-1时运行350次循环，容量保持率为73%，在0.96 g Ah^-1时运行200次循环容量保持率为85%。

冷冻透射电镜结果表明，重组的SEI最大限度地减少了Li与液态电解质之间的直接接触，从而有效减轻了Li腐蚀。因此，该工作为先进LMB的SEI结构设计开辟了一条有新的途径。

图2. BF₃-THP 介导的 LiF 重组

Borate–pyran lean electrolyte-based Li-metal batteries with minimal Li corrosion，Nature Energy 2023 DOI: 10.1038/s41560-023-01405-6

4. Energy & Environmental Science: 选择性刻蚀高活性 (002) Zn 面可实现高效水系锌金属电池

锌金属水溶液电池（AZMB）具有安全性高、容量大、环保、价格低廉等优点，在未来全球电气化进程中具有广阔的应用前景。然而，锌（Zn）在水溶液电解质中的高反应活性会导致枝晶生长、水引发的副反应，进而导致锌的稳定性差、可逆性差，极大地限制了 AZMB 的实际应用。

在此，中南大学常智，潘安强、南京大学周豪慎等人通过选择性蚀刻普通锌箔中的活性（002）锌面，可以有效地钝化锌金属，从而抑制锌枝晶的形成和水引发的副产物，最终显著提高锌金属的稳定性和可逆性。因此，在4500 次的超长循环过程中，即使在 10 mA cm^-2 的侵蚀条件下，刻蚀锌的平均库仑效率（CE）也提高到了 99.94% 的高水平。

基于刻蚀锌的 NH₄V₄O₁₀//Zn 软包电池的比容量高达 317.3 mAh g^-1，即使在循环 350 次后仍能保持 85.2% 的容量。此外，一种更实用的 0.124 Ah NH₄V₄O₁₀//Zn 软包电池在循环 80 次后仍能保持 91.23% 的高容量。

图1. 选择性刻蚀裸锌箔中存在的 (002) Zn 的重要性

总之，该工作避免了构建具有高比例（002）Zn 晶面和/或具有强（002）织构的各种 Zn 金属的常见策略，创新性地在原始 Zn 金属中选择性地蚀刻掉化学性质不稳定的（002）Zn 面，从而实现了 Zn 金属的化学钝化。研究表明，蚀刻后的 Zn 具有独特的结构，具有规则垂直排列的 Zn 柱，能有效抑制 ZHS 在水系电解液中的生长，促进锌离子沿着垂直的 Zn 柱成核和生长，从而彻底消除 Zn 枝晶，提高金属锌负极的可逆性和使用寿命。因此，基于刻蚀锌的锌/铜电池实现了超长的循环寿命，在 10 mA cm^-2的条件下，循环次数超过 4500 次，平均 CE 值高达 99.94%。此外，基于蚀刻锌的 PANI-V₂O₅//Zn (PVO//Zn) 电池在超长的 2000 次循环中实现了超稳定的循环性能。

基于刻蚀锌的NH₄V₄O₁₀//Zn （NVO//Zn）软包电池的比容量高达 317.3 mAh g^-1，即使在循环 350 次后仍能保持 85.2% 的容量。更实用的 NVO//Zn 软包电池输出容量高达 0.124 Ah，80 次循环后容量保持率为 91.23%。因此，该项工作展示的策略将为提高锌金属的稳定性和可逆性打开一扇新的大门，并加速 AZMB 的商业化进程。

图2. 基于刻蚀锌金属的水基锌金属电池的电化学性能

Selectively Etching-off Highly Reactive (002) Zn Facet Enable Highly Efficient Aqueous Zinc-metal Batteries，Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee02522e

5. Advanced Functional Materials: 铜和钴纳米颗粒实现铝硫电池高度稳定性和快速的动力学

铝硫（Al-S）电池因其高能量和安全性而被视为前景广阔的储能设备。然而，铝-硫电池中 S ↔ Al₂S₃ 反应动力学缓慢、寿命短等问题限制了其实际应用。

在此，复旦大学余学斌团队通过结合吸附性铜、催化性钴和导电氮掺杂碳基体的优点，制备双金属修饰氮掺杂碳（Cu1Co1@NC）材料。S@Cu1Co1@NC表现出优异的电化学性能（在1.5 A g⁻¹下循环320次后提供317.5 mAh g⁻¹的高容量）。此外，Cu赋予的强Al亲和性和具有Co增强电导率的坚固3D支架可以调节Al³⁺沉积/剥离并成功抑制Al枝晶。

因此，Cu1Co1@NC 显示出可忽略不计的 Al 成核过电势，并提供超长寿命 (>10 000 h) 和出色的可逆性（库仑效率 = 99.8–99.9%）。更重要是是，以 Cu1Co1@NC 作为二合一主体构建的Al-S 电池表现出优异的容量保留和增强的可逆性。

图1. DFT计算

总之，该工作利用Cu1Co1@NC 既作为Al-S 电池的硫宿主，也作为 Al³⁺ 沉积/剥离的基底,实现优异的电化学性能。具体而言，Cu具有高效吸附硫化铝的能力，可有效抑制穿梭效应，而Co可催化 S ↔ Al₂S₃ 的转化反应。在 Cu 和 Co 的共同作用下，Al-S 电池具有出色的循环稳定性和反应动力学性能。在铝负极侧，Cu1Co1@NC 中的 Cu 对 Al³⁺ 具有很高的亲和性，并能引导铝的均匀成核，从而极大地防止了铝枝晶的生长。

此外，由 Co 增强的三维多孔网络和高导电性可适应体积变化并耗散局部电流密度，从而进一步促进铝均匀沉积。因此，该工作为进一步提高Al-S 电池的性能，设计了一种具有更紧密活性位点的新型催化系统。

图2. 电池性能

Copper and Cobalt Nanoparticles Enable Highly Stable and Fast Kinetics of Al–S Batteries， Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202307486

6. Energy Storage Materials: 多孔亲锂Cu-Sn固溶体集流体用于无枝晶锂金属电池

锂金属电池（LMB）具有高能量密度，但存在锂枝晶的形成和固体电解质界面不稳定的问题。

在此，山东大学张忠华团队通过气相合金化与气相脱合金相结合制造了三维多孔Cu-Sn固溶体作为LMB的集流体。作者研究了 Sn 添加对电化学性能和锂沉积/剥离行为的影响。以多孔铜（3D-Cu）为基底，添加亲锂性锡可有效提高锂沉积/剥离性能。在 1 mA cm⁻² 电流下循环 200 次后仍可保持 95% 的库仑效率。此外，与3D-Cu相比，固溶体中Sn的存在表现出更低的结合能（-3.223 eV）和成核过电势（28.9 mV）。此外，该工作还通过原位微分电化学质谱法探测了气体逸出情况。

图1. 制备流程

总之，该工作通过 VPA-VPD 方法设计并制备了不同锡添加量的多孔铜锡固溶体合金。研究发现，以多孔 Cu-Sn 为集流体，在 Cu 中添加 Sn 会显著影响电化学性能和锂沉积/剥离行为。特别是，铜基体中溶解的锡降低了成核障碍，为金属锂沉积提供了均匀的活性位置，从而抑制了锂枝晶的形成。

此外，孔隙结构可容纳金属锂，从而减少对体积膨胀的负面影响。原位 DEMS 结果表明，3D-Cu_98.5Sn_1.5 集流器能有效减轻 SEI 膜的破坏，避免电解液的持续消耗，从而抑制气体释放。

图2. 作用机制

Porous lithiophilic Cu-Sn solid solution current collector for dendrite-free lithium metal batteries， Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103079

7. Angewandte Chemie International Edition: 实现石榴石基固态电池中富锂氧化物正极的高容量和高稳定性

基于富锂锰基氧化物（LRMO）正极的固态电池（SSB）因其高能量密度和高安全性而备受关注。但界面不稳定和电化学性能低下严重阻碍了它们的发展。

在此，中国科学院大学刘向峰团队设计了一种三维泡沫结构的 GaN-Li 复合负极，并成功地构建了一种基于无Co Li_1.2Ni_0.2Mn_0.6O₂ 正极和 Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂ (LLZTO) 固体电解质的高性能 SSB。界面电阻大大降低，仅为 1.53 Ω cm²，锂对称电池在 0.1-0.2 mA cm^-2 下可稳定循环超过 10,000 小时。全电池在 0.1C 下显示出 245 mAh g^-1 的高初始容量，并且在 0.2C 下循环 200 次后未显示任何容量衰减（约 100%）。

此外，电压衰减得到了很好的抑制，从 2.96 mV/周期大幅下降到仅 0.66 mV/周期。SSB 还显示出与液态电解质电池相当的高倍率性能（1C 时约为 170mAh g^-1）。

图1. LRMO|LLZTO|3D-FLGN15 全电池性能测试

总之，该工作以 LLZTO 为 SE，以 3D-FLGN15 复合材料为负极，成功地制造出了基于 LRMO 的 SSB。3D-FLGN15 复合材料具有非常好的润湿性和与 LLZTO出色的界面性能。3D-FLGN15|LLZTO|3D-FLGN15 对称电池具有很高的 CCD 和ASR（分别为 1.4 mA cm^-2 和 1.53 Ω cm²），并且可以在 0.1-0.2 mA cm^-2 电流密度下仍可稳定循环使用 1,500 小时，显示出优异的界面稳定性。

此外，3D-FLGN15|LLZTO|3D-FLGN15 全电池的放电比容量为 245 mAh g^-1，电压衰减仅为 0.66 mV/周期，循环性能极佳（在 0.2C 下循环 200 次无容量衰减）。此外，与基于液态电解质的电池相比，LRMO 在 SSB 中的 OAR 可逆性大大提高。因此，该项研究为石榴石基 SE 的界面问题提供了一个独特的解决方案，可用于优化其他类型的 SE。

图2. 界面分析

Achieving the High Capacity and High Stability of Li-Rich Oxide Cathode in Garnet-Based Solid-State Battery， Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202315856

8. Nano Letters：基于三氟化硼四丁基铵添加剂的无氯化物电解质实现镁电池稳定性

可充电镁电池（RMB）已被提议为目前商业化锂离子电池有前途的替代品。然而，传统电解液中的镁负极钝化需要在电解液中使用高腐蚀性的 Cl^–。

在此，新加坡科技研究局Zhi Wei She团队首次设计了一种以双（六甲基二硅氮烷）镁（Mg（HMDS）₂）和三氟甲磺酸镁（Mg（OTf）₂）为主盐，三氟甲磺酸四丁基铵（TBAOTf）为电解质添加剂的无氯电解液。TBAOTf 添加剂改善了镁盐的溶解，从而增强了电解质中的带电物质。COMSOL模拟进一步揭示了该电解质中镁的理想生长。研究表明，富含 MgF₂ 的固体电解质界面 (SEI) 有助于实现出色的镁沉积/溶解且可实现高达 4.43 V稳定性窗口。

图1. 作用机制

总之，该工作配制并测试了一种新型电解质，其中三氟甲磺酸四丁基铵（TBAOTf）作为甘醇二甲醚溶剂中传统镁盐的添加剂（TBAOTf 从未作为镁电池电解质添加剂）。与单一镁盐制备的电解质相比，基于混合镁盐的电解质性能更好。添加剂中的 TBA⁺ 离子显着改善了镁盐的溶解，并提高了电解质活性。研究表明，在循环过程中形成了坚固的富含 MgF₂ 的 SEI，改善了 Mg 电镀/剥离的可逆性。配制的电解质可实现高达 4.43 V 的稳定性窗口。

图2. 电化学性能

Chloride-Free Electrolyte Based on Tetrabutylammonium Triflate Additive for Extended Anodic Stability in Magnesium Batteries， Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03740