石大邢伟/崔永朋ACS Energy Letters:碘化有机盐正极实现高能量密度钾有机电池

石大邢伟/崔永朋ACS Energy Letters:碘化有机盐正极实现高能量密度钾有机电池
具有结构可调节性的有机氧化还原活性材料(REDOX-OAMs)在钾有机电池中具有广阔的应用前景,但它们受到可逆容量低和反应电位适中的限制。
石大邢伟/崔永朋ACS Energy Letters:碘化有机盐正极实现高能量密度钾有机电池
在此,中国石油大学邢伟,崔永朋等人设计了一种多功能 REDOX-OAM (EV-I2),由具有双活性位点的双吡啶 (EV2+) 和具有高工作电位的碘阴离子 (2I) 组成。在这种 EV-I2 结构中,可以通过多重 REDOX 反应机制实现双离子 K+/FSI 储存。
因此,K-EVI2 电池的能量密度(718.4 Wh kg-1)比 K-EV 电池(268.5 Wh kg-1)高出近三倍,可逆容量达到 308.0 mAh g-1,工作电压接近 3.5 V。
石大邢伟/崔永朋ACS Energy Letters:碘化有机盐正极实现高能量密度钾有机电池
图1. DFT计算
总之,该工作通过将I阴离子客体接枝到 EV2+ 主体上,制备出了 EV2+-2I 正极。基于 I 阴离子通过 I/I0 的转化引发高反应电势,结合 EV2+/EV0 的氧化还原反应,EVI2 正极通过四电子转移过程与 FSI 和 K+双离子存储表现出优异的电化学性能。
此外,主-客盐化机制可抑制 REDOX-OAMs 的溶解,从而优化循环稳定性,接枝的 I 阴离子可促进 EV2+/EV0 的反应动力学,得到的 K-EVI2 电池可提供 308.0 mAh g-1 的高容量和 718.4 Wh kg-1 的能量密度。因此,该工作设计的多功能 REDOX-OAMs 接枝化学策略为构建高性能钾有机电池提供了启示。
石大邢伟/崔永朋ACS Energy Letters:碘化有机盐正极实现高能量密度钾有机电池
图2.电池性能
Multiple Working Mechanisms Enabled by an Iodized Organic Salt Cathode for High Energy Density Potassium–Organic Batteries,ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01990

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