可充电镁电池(RMB)已被提议为目前商业化锂离子电池有前途的替代品。然而,传统电解液中的镁负极钝化需要在电解液中使用高腐蚀性的 Cl–。
在此,新加坡科技研究局Zhi Wei She团队首次设计了一种以双(六甲基二硅氮烷)镁(Mg(HMDS)2)和三氟甲磺酸镁(Mg(OTf)2)为主盐,三氟甲磺酸四丁基铵(TBAOTf)为电解质添加剂的无氯电解液。TBAOTf 添加剂改善了镁盐的溶解,从而增强了电解质中的带电物质。COMSOL模拟进一步揭示了该电解质中镁的理想生长。研究表明,富含 MgF2 的固体电解质界面 (SEI) 有助于实现出色的镁沉积/溶解且可实现高达 4.43 V稳定性窗口。
图1. 作用机制
总之,该工作配制并测试了一种新型电解质,其中三氟甲磺酸四丁基铵(TBAOTf)作为甘醇二甲醚溶剂中传统镁盐的添加剂(TBAOTf 从未作为镁电池电解质添加剂)。与单一镁盐制备的电解质相比,基于混合镁盐的电解质性能更好。添加剂中的 TBA+ 离子显着改善了镁盐的溶解,并提高了电解质活性。研究表明,在循环过程中形成了坚固的富含 MgF2 的 SEI,改善了 Mg 电镀/剥离的可逆性。配制的电解质可实现高达 4.43 V 的稳定性窗口。
图2. 电化学性能
Chloride-Free Electrolyte Based on Tetrabutylammonium Triflate Additive for Extended Anodic Stability in Magnesium Batteries, Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03740
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