​国科大刘向峰Angew：实现石榴石基固态电池中富锂氧化物正极的高容量和高稳定性

基于富锂锰基氧化物（LRMO）正极的固态电池（SSB）因其高能量密度和高安全性而备受关注。但界面不稳定和电化学性能低下严重阻碍了它们的发展。

在此，中国科学院大学刘向峰团队设计了一种三维泡沫结构的 GaN-Li 复合负极，并成功地构建了一种基于无Co Li_1.2Ni_0.2Mn_0.6O₂ 正极和 Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂ (LLZTO) 固体电解质的高性能 SSB。界面电阻大大降低，仅为 1.53 Ω cm²，锂对称电池在 0.1-0.2 mA cm^-2 下可稳定循环超过 10,000 小时。全电池在 0.1C 下显示出 245 mAh g^-1 的高初始容量，并且在 0.2C 下循环 200 次后未显示任何容量衰减（约 100%）。

此外，电压衰减得到了很好的抑制，从 2.96 mV/周期大幅下降到仅 0.66 mV/周期。SSB 还显示出与液态电解质电池相当的高倍率性能（1C 时约为 170mAh g^-1）。

图1. LRMO|LLZTO|3D-FLGN15 全电池性能测试

总之，该工作以 LLZTO 为 SE，以 3D-FLGN15 复合材料为负极，成功地制造出了基于 LRMO 的 SSB。3D-FLGN15 复合材料具有非常好的润湿性和与 LLZTO出色的界面性能。3D-FLGN15|LLZTO|3D-FLGN15 对称电池具有很高的 CCD 和ASR（分别为 1.4 mA cm^-2 和 1.53 Ω cm²），并且可以在 0.1-0.2 mA cm^-2 电流密度下仍可稳定循环使用 1,500 小时，显示出优异的界面稳定性。

此外，3D-FLGN15|LLZTO|3D-FLGN15 全电池的放电比容量为 245 mAh g^-1，电压衰减仅为 0.66 mV/周期，循环性能极佳（在 0.2C 下循环 200 次无容量衰减）。此外，与基于液态电解质的电池相比，LRMO 在 SSB 中的 OAR 可逆性大大提高。因此，该项研究为石榴石基 SE 的界面问题提供了一个独特的解决方案，可用于优化其他类型的 SE。

图2. 界面分析

Achieving the High Capacity and High Stability of Li-Rich Oxide Cathode in Garnet-Based Solid-State Battery， Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202315856