锑(Sb)具有较高的理论比容量和合适的反应电位,但由于较大的体积膨胀和反应动力学迟缓而导致循环稳定性和倍率性能较差,限制了其在碱性离子电池中的发展。碳/锑复合材料的构建可以解决这一问题,但传统的单一碳复合材料和较差的锑/碳界面限制了其推广。在此,中南大学侯红帅,邹国强等人在理论计算的指导下,提出了一种分层双碳复合材料策略来提高锑负极的性能,并系统地揭示了复杂体系中锂离子/钠离子(Li+/Na+)的贮存机制。将锑纳米颗粒(Sb NPs)封装在具有强界面化学键的碳球基体中,形成第一层复合材料,然后以高导电性和机械强度的石墨烯作为三维骨架网络连接第一层复合材料,形成第二层复合材料。分层双碳/锑复合材料表现出优异的长循环性能(2200 次循环后 373.7 mAh g-1 @ 2 A g-1,容量保持率 93.1%)。图1. 作用机制总之,该工作基于理论计算,提出了双碳限域与Sb─O协同改性策略。通过热解C12H37Na3O27Sb2构建具有Sb─O─C界面化学键的Sb NPs,并原位引入rGO连接并包覆初级Sb/C复合材料,形成多级双碳改性Sb复合材料。研究表明SS-GO复合材料的超薄外部碳层、强界面化学键和坚固的分级结构为电解质渗透提供了良好的浸润性,缩短了离子/电子传输路径并增强了动力学速率。因此,SS-GO复合材料不仅表现出优异的倍率性能,而且还表现出优异的长期循环性能。当用作锂离子负极时,即使在10 A g−1的高电流密度下,其放电比容量仍可达299 mAh g−1。此外,在2 A g−1的高电流密度下循环2200次后,仍保持373.7 mAh g−1的可逆比容量,容量保持率为93.1%。当用作SIBs负极时,其在3 A g−1电流密度下的放电比容量为355 mAh g−1,在1.0 A g−1电流密度下循环120次后,其放电比容量为350 mAh g−1。因此,该项工作扩展了Sb/C复合材料的设计,并为界面调制开辟了新途径。图2. 电池性能Mechanism of Fast Storage of Li/Na in Complex Sb-Based Hybrid System, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202311478