​北理吴锋/穆道斌Nano Letters：以中间层为Li储层的超稳定金属负极/Li6PS5Cl界面

全固态硫化物基锂金属电池是储能系统中有前途的候选者。然而，与不期望的反应和负极界面处的接触失效相关问题阻碍了它们的商业化。

在此，北京理工大学吴锋、穆道斌等人通过一种可行的预锂化途径，铟箔被赋予了一层成型的中间膜，其表面膜富含LiF和锂铟合金。中间层的锂化合金可作为锂储层调节 Li⁺ 通量和电荷分布，有利于锂的均匀沉积。同时，它还能抑制 Li₆PS₅Cl 电解质的还原分解，保持足够的固-固接触。原位阻抗图谱显示，界面实现了恒定的界面阻抗和快速的电荷转移。

此外，该负极还能在 2.55 mA cm^-2 的条件下进行锂剥离/沉积，持续时间超过 2000 小时，采用钴酸锂正极和预铟负极的全固态电池可在 0.5 C条件下工作 700 多个循环，容量保持率达 96.15%。

图1. 界面结构表征

总之，该工作通过铟的预锂化，在其表面生成了一个多功能中间层膜，从而使负极与 LPSCl 实现了理想的界面相容性。作为锂储层，Pre In 内的中间层和 In 主层能够调节Li⁺通量和电荷分布，抑制枝晶生长。界面具有富含 LiF 和合金的表层，可保护 LPSCl SE 免受副反应影响，并保持紧密的界面接触。

结合 DRT 技术的原位阻抗图谱显示，这种多功能界面有利于恒定的界面电阻和快速电荷转移。因此，在 2.55 mA cm^-2的高电流密度下，Pre In 对称电池在 2000 小时的锂剥离/沉积过程中没有发生短路，这表明 Pre In 负极和 LPSCl 之间具有出色的电化学稳定性。在全固态电池中，定制的 Pre In 可使钴酸锂正极以 0.5 C 的速率工作，并在 700 次循环中保持 96.15% 的出色容量。

图2. 全电池性能

Toward Ultrastable Metal Anode/Li6PS5Cl Interface via an Interlayer as Li Reservoir，Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03047