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设计和开发高效经济的氧还原反应(ORR)电催化剂对于质子交换膜燃料电池(PEMFCs)和金属-空气电池的发展至关重要。单原子催化剂(SACs)具有最大的金属原子利用率和明确的活性中心而被认为是一种高效的ORR催化剂，特别是以FeN_x物种为活性中心的原子分散的Fe-N-C催化剂。FeN_x对ORR的内在催化活性与活性位点的电子结构高度相关，这可以通过原子水平的调控来实现。有文献报道，在SACs中引入杂原子如S、P、Cl等能够有效提升催化剂的活性。然而，对这些杂原子在SACs中的作用仍缺乏深入的研究，因此迫切需要在原子水平上研究其催化机理以为高效催化剂的设计提供指导。

基于此，悉尼科技大学刘浩、上海大学吴明红、多伦多大学张晋强和江苏师范大学聂新明等通过实验和理论计算对含硫和氧官能团(N-S和C-O-C)的单原子FeN₄催化剂(Fe₁/NSOC)进行了全面的研究。密度泛函理论(DFT)计算表明，S物种的存在导致在中心金属单原子附近形成氧官能团(环氧基)，调节了Fe原子的电子结构；此外，在ORR过程中，C-O-C键的可逆裂解可以作为OH*中间体的锚定位点，有效地降低了反应能垒，进一步促进了ORR反应。

因此，所制备的Fe₁/NSOC催化剂表现出优越的ORR活性，其起始电位和半波电位分别为1.08和0.92 V_RHE，高于Fe₁/NC(1.06和0.89 V_RHE)、NSC(1.02和0.86 V_RHE)和商业Pt/C(1.02和0.88 V_RHE)。此外，该催化剂在恒定电压下连续30000秒后保持了初始电流的97.5 %，并且反应后其结构没有发生明显变化，证明了Fe₁/NSOC在ORR过程中的显著稳定性。

总的来说，这项工作在原子水平上阐述了锚定位点上物种的功能作用，这为设计具功能作用的单原子催化剂以提高能量转换和存储系统的催化性能提供了理论指导。

Epoxy-rich Fe Single Atom Sites Boost Oxygen Reduction Electrocatalysis. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202308349

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