由于惰性的锂亲和力和较差的Li +调节能力,金属锂容易沉积在基底材料的顶部,进一步增加了短路的风险。因此,引导锂沉积并调整基材底部的Li +通量是非常必要的。
在此,广州工业大学刘全兵,怀柔实验室Zhang Rui等人制备了双梯度框架以诱导Li+迁移和沉积。双梯度框架结合具有较低Li+迁移势垒的上部Ni3S2纳米线和具有较强Li亲和力的底部Ni2P纳米线,这种合理的组分分布克服了离子浓度梯度,获得了“阶梯堆积”的锂沉积模式。
此外,原位形成富含Li2S/Li3P的SEI进一步促进Li+向内部骨架的传输。因此,在230个循环中实现了98%的高平均库仑效率和180小时的循环寿命(10 mA cm -2、5 mAh cm -2 )。LiFePO4全电池还表现出相当大的容量保持率。
图2. 锂沉积示意图
总之,该工作精心构建了一种双梯度框架(Ni2P/Ni3S2 NWs-NF),通过调节定向锂成核和锂扩散实现无枝晶锂沉积。纳米线结构不仅加强了导电网络的连接,还为锂沉积提供了空间,缓解了反复充放电过程中的体积变化。同时,富含Li2S和Li3P的SEI层进一步推动了锂在骨架中的快速传输渗透。在实际条件下(10 mA cm-2、5 mAh cm-2),该电池在 230 次循环中实现了 98% 的超高平均库仑效率和 180 h 的稳定寿命。
此外,锂-Ni2P/Ni3S2 NWs-NF||LFP (10 mg cm-2)也表现出优异性能和容量保持率。总之,该项工作为实现均匀锂沉积效应提供了一种出色的策略,并展示了梯度框架在实际 LMA 中应用的无限潜力。
图2. 电池性能
Lithium Dredging and Capturing Dual-Gradient Framework Enabling Step-Packed Deposition for Dendrite-Free Lithium Metal Anodes, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302862
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