孙学良等AM：精确定制锂离子传输通道实现超长循环无枝晶全固态锂金属电池

全固态锂金属电池可以解决电池循环寿命和能量密度不足的关键挑战。长循环无枝晶全固态锂金属电池需要精确定制固态电解质（SSE）的锂离子传输。

在此，加拿大西安大略大学孙学良，Tsun-Kong Sham，James A. Dawson等人报道了一种精确定制卤化物Li₃InCl₆ SSE的锂离子传输，包括粒内（晶粒内）和粒间（晶粒间）锂离子传输。具体而言，锂离子在晶体中的迁移机制是由增强的Li、In和Cl空位和较低的跳跃能垒决定的。晶粒之间的锂离子传输机制是由晶粒之间空隙的消除和导电晶界的形成决定的，进而提高SSE对锂枝晶的抑制能力。

由于增强了锂离子传导和枝晶抑制能力，与富镍LiNi_0.83Co_0.12Mn_0.05O₂正极和锂金属负极相结合的全固态锂金属电池在0.5 C的高电流密度下实现了超长的循环寿命（2000次循环，93.7%的容量保持率）。

图1. 锂离子传输示意图

总之，该工作在Li₃InCl₆ SSE中精确定制锂离子传输可实现长循环寿命的无枝晶全固态锂金属电池。室温锂离子电导率从 6.95×10^-4 到 4.4×10^-3 s/cm，提高了约一个数量级。晶体中的迁移机制是由增强的Li、In和Cl空位和较低的跳跃能垒决定的。晶粒之间的锂离子传输机制是由晶粒之间空隙的消除和导电晶界的形成决定的，进而提高SSE对锂枝晶的抑制能力。

由于离子电导率的提高、空隙的消除、晶粒间超离子导电晶界的形成以及对锂枝晶抑制能力的提高，该工作展示了一种长循环寿命的全固态金属锂电池设计，其正极为富镍LiNi_0.83Co_0.12Mn_0.05O₂，负极为金属锂。该电池在0.1 C 条件下循环 300 次容量保持率为 82.2%，0.5 C 条件下循环 2000 次后容量保持率为 93.7%）。因此，该工作成为全固态锂金属电池领域的一个重要突破，为未来电动汽车的发展奠定了基础。

图2. 电池性能

Precise Tailoring of Lithium-Ion Transport for Ultra-long-cycling Dendrite-free All-Solid-State Lithium Metal Batteries，Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202302647