南开/港城大NML：低温锂金属电池电解液设计：挑战与展望

电解液设计是开发能够在零度以下工作的电池的最大机遇。为了使电池在低温条件下储存较多的能量，电解液化学的改进需要与优化的电极材料和定制的电解液/电极界面相结合。

图1. 阳极侧充电过程中Li⁺传输的示意以及不同Li+传输步骤对应的能垒

南开大学张凯、香港城市大学徐吉健等批判性地概述了影响锂金属电池低温性能的电解液限制因素，其中包括离子电导率降低、去溶剂化能较大、电荷转移迟缓以及电解质/电极界面的锂离子传输缓慢等。

为了加深理解，这项工作介绍了详细的理论推导，解释了温度对电池性能的明确影响。然后，作者从电解液设计和电解液/电极界面工程两方面总结并严格比较了新出现的改进策略。最后，该工作提出了未来研究的展望，以指导人们不断探索更好的低温锂金属电池。

图2. 三种不同锂盐在锂金属表面形成的SEI层的示意

作者通过分析基本的Li⁺传输步骤，总结了导致锂金属电池低温性能不佳的因素：（1）体相电解液电导率低；（2）去溶剂化能较高；（3）SEI中Li⁺迁移缓慢。为了解决这些限制步骤，这项工作从电解液设计的角度总结了新出现的策略：（i）采用高解离锂盐来提高体离子电导率；（ii）定制溶剂化结构以最大限度地降低溶剂化能；（iii）构建可实现快速Li⁺传输的稳健SEI。

近几十年来，低温LMB的研究尽管取得了很大进展，但仍有一些挑战有待探索：（1）要降低电荷转移的阻抗，就必须揭示Li⁺溶剂化结构的秘密。围绕Li⁺溶剂化结构的环境（如离子对和溶剂-阴离子相互作用）对去溶剂化过程的影响尚不十分清楚。（2）探索SEI与电池性能之间的关系非常重要。了解SEI的有机和无机成分的作用可以指导电解液的设计，从而形成所需的SEI。研究富含LiF的SEI为何具有良好的离子传输性能可能是解决这一问题的突破口。（3）对某一方面的追求往往会忽略另一方面，例如，低去溶剂化能的电解液可能具有低电导率。（4）尽管取得了一些进展，但低温锂金属电池的实用性仍面临挑战。在实际应用中，需要解决一系列问题，包括安全性、稳定性、成本效益和可扩展性。为获得长寿命、快充放和高能量密度的电池，寻找最佳解决方案需要系统思维。经过不懈努力，宽温LMB快速发展的时代即将到来。

图3. 弱Li⁺-溶剂相互作用在低温电池中的应用

Electrolyte Design for Low-Temperature Li-Metal Batteries: Challenges and Prospects. Nano-Micro Letters 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01245-9

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