三单位联合AFM：五边形缺陷加速多硫化物转化，催生高性能钠硫电池

多孔碳材料具有高导电性和优异的机械强度，已被证明是室温钠硫（RT Na-S）电池最有前途的硫宿主之一。然而，完整石墨晶格的非极性表面与极性多硫化物的相互作用较弱，从而导致了臭名昭著的穿梭效应和较差的硫转化动力学。

图1. 五边形缺陷促进硫转化反应的理论计算

中国科学院合肥物质科学研究院王辉、名古屋大学Changlai Wang、安徽大学郑方才等在石墨晶格中设计了五边形缺陷，以打破π-共轭的完整性，使局部电子分布同时增强多硫化物的亲和力并加速硫转化动力学。DFT计算表明，与完整的石墨晶格相比，五边形缺陷可以打破𝜋-共轭的完整性，诱导局部电子分布，从而促进多硫化物的亲和性，降低硫转化障碍。

在DFT计算的指导下，作者通过选择性去除氮掺杂碳材料（NCs）中的吡啶-N（N-6）和吡咯-N（N-5），在碳材料（PCs）中实验性地构建了五边形缺陷。通过去除 N 原子，得到的PC还含有发达的分级多孔结构。五边形碳原子上增加的极性和累积的局部电荷可促进多硫化物的强亲和性并降低硫转化障碍，从而提高RT Na-S电池的储能性能。

图2. 动力学分析

值得注意的是，作为硫宿主的合成碳材料在0.1C条件下循环100次后显示出1275 mAh g^-1的高可逆容量，并且在3C条件下循环600次后显示出长期循环稳定性，每次循环仅有0.035%的低容量衰减。这项研究为设计碳材料中的固有五边形缺陷作为RT Na-S电池的高效催化剂提供了基础。

图3. RT Na-S电池的性能

Pentagon Defects Accelerating Polysulfides Conversion Enabled High-Performance Sodium–Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202310598