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研究背景

导电性水凝胶由于其与生物组织的相似性(高含水量、柔软性)和导电性的独特组合，已成为生物电子界面传统金属电极的有希望的替代品。特别是，导电聚合物水凝胶——基于导电聚合物的导电水凝胶——与其他基于浓离子盐、金属 (例如Ag、Au、Pt)或碳纳米材料 (例如碳纳米管、石墨烯及其衍生物)的导电水凝胶相比，显示出一系列优势，包括良好的电性能、生理环境中的稳定性、生物相容性和完全有机特性。尽管最近在模拟生物组织的机械强韧水凝胶方面取得了进展，但机械强韧导电聚合物水凝胶的开发仍面临着持续的挑战。

成果简介

由于导电聚合物水凝胶具有独特的导电性和类似组织的机械性能，因此它已成为生物电子与生物系统界面连接的有前途的候选材料。然而，尽管近年来取得了一些进展，但在生理环境中开发具有优异电学和力学性能的水凝胶仍然具有挑战性。近日，麻省理工学院赵选贺教授、Hyunwoo Yuk教授和江西科技师范大学卢宝阳教授等人合作报道了一种双连续导电聚合物水凝胶，它在生理环境中同时实现了高导电性(超过11 S cm^-1)、拉伸性(超过400%)和断裂韧性(超过3300 J m^-2)，并且很容易适用于包括3D打印在内的先进制造方法。

利用这些特性，作者进一步展示了单片全水凝胶生物电子界面的多材料3D打印，用于大鼠模型中各种器官的长期电生理记录和刺激。这项工作以“3D printable high-performance conducting polymer hydrogel for all-hydrogel bioelectronic interfaces”为题发表在国际顶级期刊《Nature Materials》上。

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赵选贺，美国麻省理工学院机械工程系教授。2003 年毕业于天津大学，2009 年博士毕业于哈佛大学机械工程系，师从国际著名力学家锁志刚教授。课题组致力于人与机器之间的界面上发展科学技术，以应对健康和可持续性方面的巨大社会挑战。当前研究的重点是软材料和系统的研究与开发，包括聚合物，水凝胶，生物粘合剂，生物电子学和医疗机器人。近年来，赵选贺团队在Nature, Science, Nature Materials, Science Advances, Science Robotics, Advanced Materials, PNAS, Nature Communications, Physical Review Letters等学术杂志上发表论文160余篇。谷歌学术显示，赵选贺教授h指数90，论文被引36000次，膜拜大佬！

图文导读

图1 BC-CPH的设计与实现

图2 BC-CPH的电学性能和稳定性

在这里，作者报道了一种双连续导电聚合物水凝胶(BC-CPH)，通过在不牺牲其机械性能的情况下实现高导电性来克服前述挑战。BC-CPH可以很容易地从由电相(PEDOT:PSS)和机械相(亲水聚氨酯)组成的相分离油墨中制备，允许使用各种先进的制造策略，包括旋转涂层和静电纺丝(低粘度油墨)以及微成型和3D打印(高粘度油墨)。由此产生的BC-CPH(图1a)在生理环境中同时具有高导电性(超过11 S cm⁻¹)、拉伸性(超过400%)、断裂韧性(超过3300 J m⁻²)、含水量(~ 80%)和组织样柔软性(杨氏模量低于1Mpa)。

为了得到BC-CPH，作者选择PEDOT:PSS作为电相，亲水聚氨酯作为机械相溶解在水和乙醇的混合溶剂中。由于亲水聚氨酯和PEDOT:PSS在乙醇和水中的溶解度不同，亲水聚氨酯在低于70 v/v%乙醇浓度的混合溶剂中出现相分离。而PEDOT:PSS在高于70 v/v%乙醇浓度的混合溶剂中显示相分离。值得注意的是，在70 v/v%乙醇和30 v/v%水的混合溶剂中，亲水性聚氨酯和PEDOT:PSS都是适度的相分离，没有大量的聚集和沉淀。结果表明，在乙醇浓度为70 v/v%的混合溶剂中制备的BC-CPH墨水具有独特的墨水级相分离特性，即机械相分离和电相分离。

图3 适用于多种制造方法

图4 全水凝胶生物电子界面

图5 体内生物相容性

BC-CPH的设计允许从粘性油墨简单方便地制造，这很容易适用于各种制造方法。BC-CPH油墨的粘度可以通过控制油墨中溶剂(70 v/v%乙醇和30 v/v%水)的量来轻松调节(图3a)。值得注意的是，油墨层相分离机械和电相和随后的溶剂蒸发驱动压实成双连续相，使得从不同粘度的油墨制备的BC-CPH保持一致的电气和机械性能(图3b,c)。低粘度BC-CPH油墨可用于各种制造方法，包括旋转涂层 (图3d)和电纺丝 (图3e)。高粘度BC-CPH油墨作为一种可模塑和可印刷的材料显示出良好的流变特性，允许通过基于软光刻的微模塑制造BC-CPH微结构(图2)以及3D打印 (图3g) 。

利用BC-CPH对多材料3D打印的适用性，作者展示了基于打印的全水凝胶生物电子界面制造(图4a)。结合可打印的生物粘合剂和绝缘水凝胶油墨，BC-CPH能够在不到10分钟的时间内，以多材料打印为基础制造具有组织样柔软度和含水量 (图4b)的全水凝胶生物电子界面。打印的生物电子界面采用单片水凝胶的形式(BC-CPH电极，通过绝缘水凝胶封装，通过生物粘附水凝胶进行生物整合)，在生理环境中具有组织般的柔软性和高柔韧性(图4c)。

总结与展望

通过解决导电水凝胶领域的难题，BC-CPH为类组织生物电子界面提供了一种很有前景的材料。在BC-CPH的独特优势下，作者3D打印了单片全水凝胶生物电子界面，能够长期高效地进行电生理刺激，并在大鼠模型中记录多种组织和器官。这项工作可能为水凝胶生物电子学提供一个多功能的工具和平台，不仅可以实现机器和生物系统之间更好的电接口，还可以在组织工程和再生医学中广泛应用导电聚合物水凝胶。

文献信息

3D printable high-performance conducting polymer hydrogel for all-hydrogel bioelectronic interfaces. (Nat. Mater. 2023, DOI: 10.1038/s41563-023-01569-2)

https://www.nature.com/articles/s41563-023-01569-2

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