“折纸”折出一篇Nature，顺便再上个封面！

折纸机制，以其独特的能力和优势，在可重构宏观系统的构建中得到了广泛的应用。

然而，尽管基于DNA自组装的各种动态结构已经被开发出来，但由于缺乏合适的设计原则，它几乎没有被用于分子水平系统的构建。

在此，来自韩国首尔国立大学的Do-Nyun Kim等研究者提出了一种利用纸张折叠机制来创建可重构DNA折纸结构的方法。相关论文以题为“Harnessing a paper-folding mechanism for reconfigurable DNA origami”于2023年07月05日发表在Nature上。

与此同时，该篇文章登上同期的Nature封面，其重要性不言而喻。

分子架构旨在构建具有有用动态和功能特性的复杂超分子组装物，需要稳健的设计原则，以便分子结构能够可靠地响应外部刺激而改变其形状。DNA折纸已经使得在高度可编程的方式下开发出这样的响应性和可重构的结构，例如由链式位移反应控制的折叠/展开行为的动态系统、可调节的机械性能、结合相互作用和阳离子或酸性浓度。

然而，大多数这些系统仅限于在简单开放和关闭配置之间切换，只有少数最近的研究展示了沿着设计的运动学路径更复杂的重构。

在这里，受到一张纸可以折叠成多种形状的启发，研究者提出了系统的和多功能的形态转变编程到单个DNA折纸结构中，使它们能够在不同的环境刺激下折叠成(并从)多个配置中进行自反性、可重复性和可靠性。

纸张折叠机制需要一个类似纸张的可重构DNA折纸作为参考结构，嵌入折痕图案，便于折叠和展开。为此，研究者设计了一种参考“DNA线框纸”折纸，其边缘沿着目标折痕图案和纸的边界形成(图1a)。边缘由双螺旋束(2HB)组成，其硬度足以保持整体结构的完整性。

为了实现DNA线框纸中的各种褶皱(图1b)，研究者将单链DNA悬垂(表示为折痕手柄)纳入折叠线(图1c)，折叠线有两种类型:3 ‘(粉红色)和5 ‘(橙色)。悬垂部分由8-nt长的ssDNA键合和3-nt长的聚(T)碱基作为间隔(黑色)组成。

DNA线框纸的折叠是通过添加与两个折痕手柄的序列互补的胶链来激活的。每个胶链的末端都有一个5 nt长的支点，当加入与胶链互补的释放链时，可以通过支点介导的DNA链位移来展开折叠结构。

在此，研究者利用DNA链位移实现了几种类似纸的折叠和展开模式，并且产量很高。展示了正交折叠、可重复折叠和展开、基于折叠的microRNA检测和荧光信号控制。由pH值或光源变化触发的刺激响应性折叠和展开也是可能的。

此外，通过采用分层装配，研究者可以以高度可编程的方式扩展折纸机构的设计空间和复杂性。由于其高可编程性和可扩展性，研究者期望提出的基于纸张折叠的重构方法将推动复杂分子系统的发展。

图1. 可重构DNA折纸的折纸机制

图2. 在DNA线框图纸上编写各种折叠模式

图3. 折叠率的优化

图4. 折叠的属性

图5. 通过pH值和光照控制环境折叠

图6. 可编程大尺寸折叠与聚合 DNA 纸

综上所述，研究者的研究结果表明，可重构的DNA折纸结构可以在纳米尺度上实现折纸，因此这种方法的价值。

然而，为了在大尺度折纸工程中进一步实现重构，必须通过优化内聚连接器的结合强度或采用平行半交叉策略来提高分层组装的低成品率，从而将更复杂的折痕图案和形态动作嵌入到更大尺寸的DNA纸中。

在线框边缘添加螺旋以进行形状互补装配或边缘强化，可能是实现鲁棒分层装配的另一种方法。其次，DNA线框纸的力学性能和动力学的合理设计对于精确控制重构的最终状态，以及状态之间的动力学和构象转变途径都很重要。最后，应研究将设计原则延伸到三维折纸折叠图案，以充分利用折纸技术的优势。

文献信息

Kim, M., Lee, C., Jeon, K. et al. Harnessing a paper-folding mechanism for reconfigurable DNA origami. Nature 619, 78–86 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06181-7

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06181-7

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