重庆大学Nano-Micro Letters：构建强耦合Ag/Sn-SnO2，用于高电流下还原CO2制HCOOH

电化学二氧化碳还原反应(CO₂RR)生产高附加值的燃料为缓解能源危机和实现全球碳中和提供了一条可持续的途径。与气相产品相比，液态产品具有更高的体积能量密度，以及它们更容易储存和分配。特别是，甲酸或甲酸(HCOOH)作为一种重要的原料被广泛应用于医药、防腐剂、电解冶金和皮革生产等。

迄今为止，所报道的电催化剂都未能满足CO₂RR的法拉第效率(FE)超过90%和长期运行至少100小时的商业化要求。此外，在典型的H型或流动池反应装置中，产生的液体产品通常与可溶性电解质混合，需要额外的能源用于下游分离过程。因此，迫切需要开发高效的电催化剂和不溶性电解质体系，以获得高纯度的液体燃料产品。

近日，重庆大学周小元、甘立勇和韩广等通过自模板转化和电化学还原策略设计并合成了强耦合的Ag/Sn-SnO₂纳米线。得益于优化的电子结构、优越的电导率和丰富的反应活性位点，所得到的Ag/Sn-SnO₂ NSs表现出优异的CO₂RR性能，其CO₂部分电流密度达到安培级(2000 mA cm^-2)，对CO₂电还原生成HCOOH的选择性接近于90%，远远优于以前报道的催化剂。

同时，该催化剂在200 mA cm^-2电流密度下连续运行200小时而没有发生明显的活性衰减，表现出优异的稳定性。

原位光谱和理论计算表明，Ag纳米粒子的耦合作用诱导Sn-SnO₂表面Sn位点发生电子富集，从而促进了关键的*OCHO中间体的生成，并降低了*OCHO向*HCOOH转化的能垒，促进了反应的快速进行。

值得注意的是，为了解决下游分离成本问题，研究人员将多孔固体电解质(PSE)层引入到以Ag/Sn-SnO₂ NSs作为阴极催化剂的膜电极组件反应器(MEA)中，该组件能够连续工作200小时，并将CO₂还原为约0.12 M的纯HCOOH溶液。总的来说，该项工作对进一步开发先进的电催化剂和创新的装置系统，促进CO₂还原制取液体燃料的实际应用具有重要的指导意义。

Strongly coupled Ag/Sn–SnO₂ nanosheets toward CO₂ electroreduction to pure HCOOH solutions at ampere-level current. Nano-Micro Letters, 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01264-6