​哈工大王殿龙/王博EnSM：高性能插层复合固体电解质实现稳定锂金属电池

复合固体电解质（CSE）结合了无机和有机固态电解质的优点，与电极的界面良好，有望成为最有前途的固体电解质。然而，室温离子电导率较低限制了 CSE 在锂金属电池中的应用。

在此，哈尔滨工业大学王殿龙，王博等人设计了一种基于聚（偏二氟乙烯-六氟丙烯）（PVDF-HFP）的插层CSE。高岭土 (2SiO₂-Al₂O₃-2H₂O) 用作氧化阻燃剂，赋予材料不可燃性。作为预插层处理，将极性分子二甲亚砜 (DMSO) 插入高岭土层之间，作为基于 PVDF-HFP SPE 中的有机添加剂。CSE的插层结构提供了快速的Li⁺传输通道，从而在室温下具有高离子电导率（8.58 × 10⁻⁴ S cm⁻¹）和Li⁺迁移数。

本研究采用 CSE 的 Li||Li 对称电池在 0.2 mA cm⁻² 的电流密度和 0.2 mAh cm⁻² 的容量下表现出超过 1400 小时的出色循环稳定性。此外，组装的Li||LiFePO₄电池具有140.5 mAh g⁻¹的高初始容量，在 0.5 C 下循环 800 次后容量保持率为 81.2%。

图1. PLD-KAO的电化学特性

总之，该工作制备的插层CSE 具有高室温离子电导率和Li⁺迁移数。结果显示，制备的PLD-KAO CSE表现出高室温离子电导率（8.58 × 10 ⁻⁴ S cm⁻¹），组装的Li||LiFePO₄电池表现出113.8 mAh g⁻¹的优异容量（0.5 C）。为了评估与锂负极的兼容性，组装的锂对称电池表现出优异的抗锂枝晶生长能力（CCD = 1.0 mA cm⁻²），并且在 0.2 mA cm⁻²下稳定循环 1400 小时。

此外，PLD-KAO CSE 由于含有高岭土，因此表现出优异的热稳定性和机械性能。PLD-KAO CSE具有更长的循环稳定性和更高的安全水平，为高性能固态锂金属电池的发展提供了新的途径和方向。

图2. 电池性能

High-performance intercalated composite solid electrolytes for lithium metal battery，Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103109