太牛了，这个领域两天3篇Nature+1篇Science！

钙钛矿和空穴传输层（HTL）的底部界面缺陷限制了p-i-n结构钙钛矿太阳能电池的性能。

在此，美国北卡罗莱纳大学教堂山分校的黄劲松教授等人报道在HTLs中加入铅螯合分子可以与铅(II)离子（Pb²⁺）强烈相互作用，使得HTLs附近的钙钛矿和钝化钙钛矿底表面的非晶区域减少。

结果显示，孔径面积为26.9 cm²的微型组件的功率转换效率（PCE）为21.8%（稳定在21.1%），经国家可再生能源实验室（NREL）认证，相当于整个组件区域的最小小型电池效率为24.6%（稳定为24.1%）。

此外，在1日光照和开路电压条件下，HTL中含有铅螯合分子的小面积电池和大面积微型模块的光浸泡稳定性分别为3010和2130小时，其效率比初始值损失10%。

相关文章以“Lead-chelating hole-transport layers for efficient and stable perovskite minimodules”为题发表在Science。

值得注意的是，这也是一周内太阳能电池领域发表的第四篇正刊，其余三篇为昨日发表的Nature，分别为中国科学院上海微系统与信息技术研究所刘正新研究员团队的“Flexible solar cells based on foldable silicon wafers with blunted edges”、南方科技大学何祝兵教授团队的“Inverted perovskite solar cells using dimethylacridine-based dopants”和南京工业大学张辉副研究员团队的“Lead immobilization for environmentally sustainable perovskite solar cells”。

小面积n-i-p结构单结钙钛矿太阳能电池的功率转换效率（PCE）已达到单晶硅太阳能电池的同等水平（>25%），但经过认证的钙钛矿模块PCE仍然要低得多，约为19%，其p-i-n结构钙钛矿太阳能电池的PCE较低，并且将小电池转移到组件后损耗较大，这主要是由钙钛矿或电荷传输层的不均匀性引起的。

研究者采取了几种策略，例如改进结晶过程和钝化表面缺陷，以进一步提高p-i-n结构器件的效率。

值得注意的是，与顶部表面相比，钙钛矿-空穴传输层（HTL）界面受到的关注要少得多。由埋入界面缺陷引起的界面载流子的非辐射复合可能会限制p-i-n结构钙钛矿太阳能电池的效率，在HTL附近观察到钙钛矿的光致发光（PL）量子产率明显较小。

不可否认，与顶部表面相比，底部钙钛矿-HTL界面更难控制。鉴于许多钝化分子在钙钛矿前驱体溶剂中的高溶解度，已经尝试将缺陷钝化物质与HTL混合，但另一个挑战来自钙钛矿在溶液涂层过程中自上而下的结晶过程。

在成膜过程中，最初捕获的DMSO的蒸发可能会在钙钛矿薄膜底部产生数十纳米规模的无定形区域和空隙，沿晶界在底部界面形成的新空隙，即使在退火后，钙钛矿薄膜中也存在不可忽略的非晶态钙钛矿。

本文报告了一种通过将铅螯合分子（LCM）（包括广泛应用的电子传输材料 bathocuproine （BCP））嵌入到HTL中来减少钙钛矿薄膜底部无定形区域的策略。

其中，BCP与DMSO相互竞争，通过强螯合与铅离子相互作用，从而减少DMSO残留，最终减少HTL附近钙钛矿中的无定形区域。同时，BCP还钝化了钙钛矿，并提高了钙钛矿电池和微型模块的PCE、再现性和稳定性。

图1. 通过BCP螯合铅离子

通过将钝化物质混合到HTL中来钝化底部钙钛矿-HTL界面，其中LCM能够用于水净化或作为治疗铅中毒的药物，在钙钛矿与HTL的界面处与Pb²⁺具有强烈相互作用（图1A）。

当BCP与碘化甲脒铅（FAPbI₃）溶液，即使在非常低的BCP浓度时也出现淡黄色沉淀物，表明反应产物的溶解度甚至低于BCP。为了验证BCP的钝化功能，作者在钙钛矿上纺制了BCP层，以排除钙钛矿结晶度的影响。

基于从空气侧入射的光的PL光谱和PL寿命变化，BCP将PL强度提高了1.2倍，PL寿命提高到1.43 μs（图2E和F），证实了BCP对钙钛矿的钝化作用，表明BCP的添加也改变了靠近该界面的钙钛矿的形貌。

图2. BCP在减少钙钛矿缺陷方面的功能

图3. BCP对钙钛矿结晶的影响

图4. 小面积钙钛矿器件性能

图5. 钙钛矿微型模块性能

总之，本文在PTAA HTL中引入LCMs提高了p-i-n结构钙钛矿太阳能电池的效率、稳定性和重现性。由于BCP中的苯菲罗啉基团与Pb²⁺之间的强相互作用，以及BCP·PbI₂在2-ME中的低溶解度，在溶液包覆过程中，BCP停留在钙钛矿层的底部，随着钙钛矿层底部陷阱密度的降低和PTAA-钙钛矿界面处的电荷复合，具有BCP的器件的平均PCE增加到24.1%。

同时，随着PTAA层BCP的加入，钙钛矿层中的非晶层和DMSO残留物减少，使得光浸泡时晶界周围的空穴形成减少。结果显示，PTAA中的BCP也将T90的寿命从1890增加到3010小时，且孔径面积为26.9 cm²的微型模块的认证PCE也提升到21.8%（稳定在21.1%）。

人物介绍

黄劲松，美国北卡罗来纳大学教堂山分校应用物理系教授，2000年本科毕业于湘潭大学，2003年硕士毕业于中科院半导体所，2007博士毕业于美国UCLA杨阳教授课题组。黄劲松教授作为钙钛矿材料研究领军人物，在钙钛矿太阳能电池、光探测器、射线探测器及X射线成像等领域取得突出成就。

近年来在Science, Nature Energy, Nature Photonic, Nature Materials, Nature Nanotechnology, JACS等国际顶级期刊上发表学术论文近300篇，研究被媒体广泛报道，连续三年被Clarivate Analytics 和Thomson Reuters评为世界高引用科学家，总被引已达75000+。

文献信息

Chengbin Fei, Nengxu Li, Mengru Wang, Xiaoming Wang, Hangyu Gu, Bo Chen, Zhao Zhang,

Zhenyi Ni, Haoyang Jiao, Wenzhan Xu, Zhifang Shi, Yanfa Yan, Jinsong Huang*, Lead-chelating hole-transport layers for efficient and stable perovskite minimodules, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade9463

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