​南工大王瑾AFM：调节硬碳的石墨微晶和单原子化学实现高性能储钾

硬碳（HC）作为钾离子电池（PIB）最有前景的阳极，因其可调的层间间距和可容纳K⁺的丰富空隙而引起了广泛的研究兴趣。然而，硬碳的实际应用受到初始库仑效率（ICE）低和高平台电位的严重阻碍。

图1. 材料制备及表征

南京工业大学王瑾等提出了一种锰离子催化热解策略，在相对较低的温度（800℃）下制备了含有锰单原子（Mn-NC）的硬碳，从而实现优异的K⁺平台存储和高ICE。研究显示，Mn²⁺离子的引入可催化硬碳中短序石墨纳米域的形成，从而使K⁺大量插层到夹层中。

更重要的是，Mn-NC中原子掺入了具有Mn─N3─C配位结构的锰单原子，可大大提高局部电子分布，具有很强的钾吸附能力，同时还能降低扩散阻力，促进钾扩散动力学，从而实现快速、可逆的钾储存。

图2. CV和充放电曲线研究

结果，调制后的Mn-NC具有连续的石墨区域、开放的孔隙和扩大的石墨层间距，从而实现了优异的钾存储性能，具有较高的低电位平台容量（272.6 mAh g^-1）、出色的倍率能力（2 A g^-1时为162 mAh g^-1）和较高的初始库仑效率（62.3%）。

此外，所构建的Mn-NC//AC钾离子电容器还能提供151 Wh kg^-1的高能量密度和9.4 kW kg^-1的高功率密度，显示了其在实际应用中的巨大潜力。更重要的是，作者根据碳结构与放电/充电平台之间的相关性，提出了”吸附-叠加”的电荷存储机制。这项研究深入揭示了高性能钾离子电池硬碳负极微观结构调控的基本原理。

图3. Mn-NC的电化学性能

Regulating Graphitic Microcrystalline and Single-Atom Chemistry in Hard Carbon Enables High-Performance Potassium Storage. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202309509