​大工胡方圆AEM：“同类相容”策略设计强阴极/电解质界面助力准固态锂硫电池

凝胶聚合物电解质（GPE）激发了开发高性能准固态锂硫（Li–S）电池的热情，但非极性硫阴极与极性GPE之间的不相容性限制了其进一步发展。通过将非极性硫阴极替换为极性有机硫阴极来改变极性，有望改善阴极-电解质界面的兼容性。

图1. 材料表征

大连理工大学胡方圆等受“同类相容”策略的启发，开发了一种乙烯基封端超支化聚合物网络（PEI-GMA），作为有机硫聚合物阴极（G/PEI-GMA@S）和GPE以构建强阴极-电解质界面。

研究显示，通过调节阴极-电解质极性和分子间相互作用构建了连续的电子/离子通路。此外，PEI-GMA-GPE还能促进形成稳定的无机硫代硫酸盐和聚硫酸盐复合物以及SEI层，从而进一步增强了界面相容性。

图2. 半电池性能

因此，设计的G/PEI-GMA@S与PEI-GMA-GPE表现出良好的界面相容性，并且与具有G/S阴极的准固态电池相比，循环过程中的总内阻降低了60%以上。G/PEI-GMA@S不仅提高了与PEI-GMA-GPE的相容性，而且PEI-GMA-GPE还能抑制G/PEI-GMA@S的微溶解，两者之间实现了协同效应。

结果，G/PEI-GMA@S经过400次循环后容量保持率为91%，明显高于G/S（46.2%）。这种通过调节组分极性实现强界面的概念研究有望改善准固态Li-S电池的电化学性能。

图3. Li-S电池性能

“Like Compatible Like” Strategy Designing Strong Cathode-Electrolyte Interface Quasi-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202302688