【DFT+实验】清华大学沈洋/王训团队：基于磷钨酸亚纳米片开发兼具高储能密度和高循环稳定性的聚合物基复合电介质

研究团队合成了磷钨酸亚纳米片填料，并基于此开发了一种聚合物基亚纳米复合电介质，显著提升了聚合物电介质的高温储能性能。这种磷钨酸亚纳米片由磷钨酸骨架和油胺表面活性剂构成，厚度不足1纳米，横向尺寸达到3微米，具有柔性，可在聚合物基体内部呈现出多种状态，如波浪状、弯曲状、弯折状等。

该亚纳米片具有较高的机械强度，且其横向尺寸可以有效传递面内方向的载荷。因此，亚纳米片可以在极小含量下显著提升聚合物复合电介质的力学性能。其次，弥散分布的亚纳米片可以迫使电介质内部的击穿路径绕其扩展，且其横向尺寸、弯曲形状可以有效增大击穿路径扩展的长度和难度，进而提升复合电介质的击穿场强。

该亚纳米片具有极大的比表面积，可引入大量表面活性剂-聚合物界面。二者具有高结合能，可以显著减少界面缺陷；二者的能级失配还可构成载流子陷阱，抑制空间电荷迁移。此外，密度泛函理论计算揭示了该亚纳米片中具有显著的面内电子离域特性，电子得失行为更容易发生（图4）。磷钨酸骨架独特的周期排布团簇结构赋予其极强的电荷捕获和容纳能力，可通过内部大量W离子的变价而进一步捕获空间电荷，显著降低高温漏电流。因此，极小含量的亚纳米片（0.5 wt.%）便可使复合电介质的高温储能性能获得显著提升，在200 °C和150 °C下的能量密度分别达到8.1 J/cm和7.2 J/cm³（充放电效率为90%）。

除此之外，这种亚纳米复合电介质可耐受200 °C环境中50万次的充放电循环，且储能性能对测试电极面积的变化保持稳定。更为重要的是，研究团队依托乌镇实验室，采用工业化流延设备首次实现了百米级长度的亚纳米复合电介质薄膜的卷对卷生产，所获得的薄膜具有稳定的储能性能，展现出广阔的工业化应用前景。