吉大郑伟涛/邓霆Adv. Sci.：解耦设计实现高能量可充水系锌-石墨电池

寻找具有高起始电位且与电解液兼容的新型阴极化学物质已成为水系锌离子电池面临的一项挑战。石墨中的阴离子嵌入（4.5 V vs Li⁺/Li）具有潜力，但通常与水溶液中的析氧反应（OER）呈竞争关系。

图1. 水系锌离子电池的工作状态

吉林大学郑伟涛、邓霆等提出了一种解耦设计，通过调节pH值优化石墨阴极中高氯酸盐离子嵌入的充分利用。具体而言，这项工作提出了一种解耦的水系锌离子电池（DAZIB），其中ClO₄⁻在酸性条件下在石墨中（脱）嵌，而Zn²⁺在中性条件下在锌箔上沉积/剥离，从而实现扩大的电化学稳定窗口（ESW）。

离子选择膜（ISM）将酸性室和中性室隔开，从而防止了化学交叉。石墨阴极中ClO₄⁻（脱）嵌的高库伦效率和比容量证明，在酸性条件下OER动力学大大减慢。此外，实验和计算分析研究了嵌入行为，在此过程中会可逆地形成石墨插层化合物（GIC）。

图2. 电化学性能和相应的结构演变

结果，在这种解耦设计中，组装的DAZIB显示出2.65 V的高上限截止电压和231 Wh kg^-1的能量密度，以及出色的循环能力（600次循环后容量保持率为81%）。

为了证明这种解耦设计对水系锌离子电池的高兼容性和可行性，作者还成功组装了另一种在石墨阴极中嵌入SO₄²⁻的DAZIB，其显示出了良好的性能，这将激励大家发现更多用于先进电化学储能的新型电极化学组合。

图3. 锌-石墨电池中ClO₄⁻（脱）嵌入的电化学评价

Decoupled Design for Highly Efficient Perchlorate Anion Intercalation and High-Energy Rechargeable Aqueous Zn-Graphite Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202306504

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吉大郑伟涛/邓霆Adv. Sci.：解耦设计实现高能量可充水系锌-石墨电池

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