Nano Letters：氧空位增强了水系铝-锰电池的质子嵌入动力学

铝离子电池因其优越的电化学性能、低成本、高安全性而受到广泛关注。为了解决电池性能的限制，探索新型正极材料并了解其反应机理具有重要意义。在众多候选材料中，多种结构和价态使锰基氧化物成为水系铝离子电池(AAIBs)的最佳选择。

在此，河北大学张文明教授、李战雨，新加坡科技设计大学杨会颖等人设计一种由具有丰富氧空位的γ-MnO₂组成的新型正极。结果显示，该电极在0.2 A g^-1下表现出481.9 mAh g^-1的高放电容量，在0.4 A g^-1下循环200次后可实现高达128.6 mAh g^-1的可逆容量。特别是，通过密度泛函理论计算和实验对比，验证了氧空位对加速H⁺反应动力学的作用。

图1. 结构分析

总之，该工作利用具有丰富氧空位的γ-MnO₂制备了锰基水系AIB。通过对氧空位的理论计算和测试，作者发现氧空位可以通过打开MnO₆八面体增加新的离子扩散路径来改善H⁺的反应动力学。因此，这种Al//O_v-MnO₂电池在~1.5和~1.0 V处提供两个放电平台。在0.2 A g^-1时最高放电比容量可达481.9 mAh g^-1，在0.4 A g^-1下循环200次后仍保持126.6 mAh g^-1容量。

此外，团队还进行了一系列异位实验进一步验证了充电/放电机制，最后发现H⁺和Al³⁺共插入机制是MnO₂正极中的主要过程。因此，该项工作为二氧化锰材料在水系AIB中的应用提供了见解。

图2. 电池性能

Oxygen Vacancies Boosted Proton Intercalation Kinetics for Aqueous Aluminum–Manganese Batteries, Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03654

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