太强了!1月发Science,2月发Nature Energy,今日再发Nature Energy!

基于有机-无机卤化物混合钙钛矿的钙钛矿太阳能电池(PSCs)具有更高的能量转换效率和更低的加工成本,已成为一种很有前途的发电技术。在过去的十年中,功率转换效率(PCEs)迅速提高至25%以上,其中钙钛矿材料和空穴传输层(HTL)界面处的高效电荷提取和低非辐射复合是实现出色光伏(PV)性能的关键。
2023年1月20日华中科技大学李雄教授、荣耀光副教授,瑞士洛桑联邦理工学院Michael Grätzel教授采用了一种分子工程策略,在混合阳离子钙钛矿中引入了一种具有膦酸官能化富勒烯衍生物作为晶界调节剂,实现了晶体结构的巩固,同时系统研究了钙钛矿太阳能电池中光吸收层、空穴传输层和器件界面的性能退化机制。
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2023年2月9日华中科技大学李雄教授、荣耀光副教授,加拿大多伦多大学Edward H. Sargent教授和武汉理工大学麦立强教授等人通过在3D钙钛矿层的顶部引入交联聚合物(CLP),然后通过蒸汽辅助两步工艺沉积2D钙钛矿层,形成3D/CLP/2D钙钛矿异质结构,CLP通过抑制阳离子在2D和3D钙钛矿之间的扩散来稳定异质结构,从而报道了效率为21.2%的小面积器件和效率为19.6%的微型模块,其在最大功率点跟踪和高温单日照照明下,器件在运行4390小时后仍能保持90%的初始性能。
相关文章以“Stabilization of 3D/2D perovskite heterostructures via inhibition of ion diffusion by cross-linked polymers for solar cells with improved performance”为题发表在Nature Energy
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2023年4月18日华中科技大学李雄教授,瑞士洛桑联邦理工大学Michael Grätzel教授和沈重金教授又一次在Nature Energy以题为“Stabilization of 3D/2D perovskite heterostructures via inhibition of ion diffusion by cross-linked polymers for solar cells with improved performance”阐述了一种具有双功能分子用作钙钛矿和HTM之间的界面层,提供界面缺陷钝化以实现界面的化学相容性,从而实现了设备性能大幅度提高。
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研究背景
缺陷的钝化,特别是在钙钛矿/HTL界面处,已成为减少PSC器件内部非辐射电荷载流子复合的关键方法。此外,最近据报道,界面钝化层由于其耐湿性和耐热应力而能够提高PSC的稳定性。
然而,由于不利的能级匹配,这种界面层通常是无序的,并且表现出较差的电荷传输性能,从而损害了空穴提取。人们一直在努力引入界面工程,其与钙钛矿层表现出良好的能级对齐,以改善电荷转移。
最近,基于阳离子的二维(2D)层状钙钛矿应用于三维(3D)钙钛矿薄膜表面以产生具有更好能带排列的2D/3D异质结引起了相当大的关注,并且器件性能得到明显改善。
钙钛矿吸收层和HTL层之间的能级错位由于两层之间界面处增强的无辐射电荷载流子复合而导致电压损失,在存在这种价带偏移的情况下,HTM中的空穴浓度必须提高到更高的水平,以匹配两层中的准费米能级,而不是在没有能带错位的情况下。
这反过来又加速了无辐射载流子复合,导致额外的电压损失。这种Voc损失可以避免,例如通过在钙钛矿和HTM之间引入一层分子偶极子,以补偿价带偏移。
此外,基于有机-无机杂化物的钙钛矿是亲水材料,而广泛使用的HTL是疏水的,这会导致HTL层对钙钛矿的润湿不良,从而导致PSC器件中的电阻损耗进一步增加,这些限制促使开发了一种分子定制的界面层,具有两种功能,一种是良好的界面钝化,以最大限度地减少非辐射复合另一种是允许将无障碍空穴转移到HTL中,并深入研究其有益效果。
主要内容
在此,华中科技大学李雄教授,瑞士洛桑联邦理工大学Michael Grätzel教授和沈重金设计了一种含有咔唑-三苯胺和苯基碘化铵单元的双功能分子CBz-PAI,以钝化钙钛矿/HTL界面上的缺陷。
由于与钙钛矿具有良好的能级对齐性,CBz-PAI充当钙钛矿层和HTL之间的空穴穿梭,这使钙钛矿的准费米能级分裂或“内部”Voc和外部器件Voc之间的偏差最小化,从而减少了电压损失。
结果显示,采用CBz-PAI的太阳能电池在潮湿功率试验(85℃和85%相对湿度)1000h后达到稳定的功率转换效率24.7%,保持初始效率的92.3%,在最大功率点跟踪条件下1100h后保持初始效率的94.6%。
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作者巧妙地设计并合成了一种同时具有卡唑-三苯胺(CBz)和苯基碘化铵分子片段(PAI)的双功能有机半导体小分子CBz-PAI。其中PAI单元充当有效的缺陷钝化剂,而甲氧基取代的三苯胺的共轭结构与螺-OMeTAD层高度相容,可实现从钙钛矿到HTL层的出色空穴转移或空穴穿梭。
由于HOMO能级通过CBz单元的共轭结构得到了很好的调节,因此CBz-PAI与钙钛矿层表现出非常小的价带边缘/HOMO能级错位(40 meV),电压损耗最小化,同时高效的空穴穿梭机制使其实现了较低的串联电阻。
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图1. CBz-PAI分子的合成及表征
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图2. 经过和不经过CBz-PAI处理的钙钛矿薄膜的表征
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图3. 控制和目标钙钛矿太阳能电池的光伏性能
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图4. 光电性能表征
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图5. 控制装置(PEAI作为钝化器)和目标装置(CBz-PAI)PSC装置的运行稳定性测试
综上所述,本文开发了一种具有CBz单元和PAI两个官能团的双功能分子CBz-PAI,并用作钙钛矿和HTM之间的界面层,其作用是提供界面缺陷钝化,钙钛矿价带与空穴导体价带之间的能级错位容忍度以及与HTL的化学相容性,从而实现了设备性能大幅度提高。
这项工作揭示了由于这种能级对齐而导致的这些最小电压损失背后的机制,通过详细的光电器件表征得到了漂移扩散仿真的证实。由于其双功能性,PSC器件在模拟空气质量(AM)1.5G照明下实现了24.7%的PCE。值得注意的是,非封装的CBz-PAI基PSC器件表现出优异的长期稳定性,在最大功率点(MPP)跟踪条件下,测量1100 h后保留了94.6%的初始PCE。
作者介绍
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李雄,现任华中科技大学教授,博士生导师,国家级人才工程青年项目入选者,湖北省人才工程青年项目入选者,武汉光电国家实验室格兰泽尔介观太阳能电池研究中心成员,武汉大学化学与分子科学学院理学博士,2013-2017年瑞士洛桑联邦理工大学(EPFL)博士后,博后合作导师为欧洲科学院院士、洛桑联邦理工大学化学系Michael Grätzel教授。
李雄博士于2017年7月回国,在基于染料和钙钛矿材料的光伏器件研究方面积累了丰富的知识和经验。针对新型太阳能电池产业化进程中所面临的光电转化效率、稳定性和制备成本等三项重要技术问题,李雄博士从分子设计、材料合成、界面修饰、器件优化、机理分析等角度对钙钛矿太阳能电池进行了全面深入地探索并取得一系列重要研究成果:以第一作者/共同一作或通讯作者在Science(2篇)、Nature Chem.(1篇)、Nature Commu.等SCI期刊上发表21篇学术论文;以共同作者在Nature Energy、Nature Communications等杂志上参与发表30篇论文;已申请2项国际专利、3项欧洲专利及6项中国专利。论文SCI引用率超过5000次。
来源:
http://faculty.hust.edu.cn/lixiong_HUST/en/more/587033/jsjjgd/index.htm
文献信息
1.https://www.science.org/doi/10.1126/science.add8786
2.Luo, L., Zeng, H., Wang, Z. et al. Stabilization of 3D/2D perovskite heterostructures via inhibition of ion diffusion by cross-linked polymers for solar cells with improved performance. Nat Energy 8, 294–303 (2023).https://doi.org/10.1038/s41560-023-01205-y
3.You, S., Eickemeyer, F.T., Gao, J. et al. Bifunctional hole-shuttle molecule for improved interfacial energy level alignment and defect passivation in perovskite solar cells. Nat Energy (2023). https://doi.org/10.1038/s41560-023-01249-0

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