章福祥课题组Joule：金属-载体相互作用促进悬浮光催化剂的高效全水分解

强金属-载体相互作用(SMSI)在负载型金属催化剂中被广泛报道，它显著地促进了各种多相催化。SMSI的优点之一是其改变了金属和支撑物之间的界面，以促进有效的电子转移，同时在结构上调节了活性位点，从而显著地增强了活性。负载型金属光催化剂是最典型的负载型金属催化剂之一，广泛应用于悬浮态粉末基多相光催化分解水或CO₂还原反应。与传统的热催化相反，光催化除了表面催化之外还涉及光吸收和光生载流体的分离。

目前已知负载的金属具有促进电荷分离和表面催化的功能，以及半导体载体与金属催化剂之间的紧密界面对界面电荷分离和光催化活性非常有利。这促使人们想了解SMSI是否可以进一步扩展到负载型金属光催化剂上，以促进太阳能-化学能转换。

基于此，中国科学院大连化物所章福祥课题组选择Ir助催化剂和BiVO₄(BVO)半导体来构建金属/半导体载体界面，用于研究高度分散的Ir覆盖层，以及Ir和BVO之间的SMSI效应。研究人员首先通过XPS和FT-IR证实了Ir/BVO光催化剂中存在一个适中的SMSI，并且其能够显著促进催化剂上电荷分离。

基于该结果，研究人员通过光诱导策略将Ir和IrO₂分别沉积在BVO的{010}和{110}晶面作为形成双助催化剂体系(Ir(P.I.)/BVO-n)。由于Ir和IrO₂分别有助于电子转移和空穴转移，因此在光照射下BVO的{010}和{110}晶面间光生电子和空穴能够有效分离，且{010}面上只有光生电子可用于还原，而{110}晶面上只有空穴用于氧化过程。

为验证Ir(P.I.)/BVO-n的光催化活性，研究人员以最优的Ir(P.I.)/BVO-573作为析氧光催化剂(OEP)，ZrO₂修饰的TaON(ZrO₂/TaON)或MgTa₂O_6-xN_y/TaON异质结构作为析氢光催化剂(HEP)，以及[Fe(CN)₆]^3-/4-为氧化还原离子构建了Z型全分解水系统。

实验结果表明，在可见光和AM 1.5 G照射下，该系统循环多次而没有发生明显的活性衰减，表明光催化剂具有良好的光化学稳定性。此外，该系统在420±10 nm处的最佳AQE为16.9%，相应的STH为0.8%，这是可见光照射下的悬浮颗粒光催化Z型OWS系统中的最高值。综上，该项研究证明SMSI可以用于促进光生电荷分离和提高光催化OWS的性能，为构建高效的负载型金属光催化剂以应用于能源和环境光催化领域提供了参考。

Efficient overall water splitting of a suspended photocatalyst boosted by metal-support interaction. Joule, 2024. DOI: 10.1016/j.joule.2023.12.005

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