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钙钛矿型发光二极管(LED)，由于其快速增长的外量子效率(EQE)而受到广泛关注。

然而，大多数钙钛矿LED的高EQEs是在低电流密度（<1 mA cm^-2）和低亮度下报道的。高亮度下的效率下降和快速退化，抑制了其实际应用。

在此，来自中国科学技术大学的崔林松&英国剑桥大学的Neil C. Greenham等研究者展示了在高亮度下具有特殊性能的钙钛矿LED，这是通过引入一种多功能分子实现的，该分子同时消除了钙钛矿薄膜中的非辐射区域，并抑制了钙钛矿在与电荷传输层界面的发光淬灭。相关论文以题为“Bright and stable perovskite light-emitting diodes in the near-infrared range”于2023年03月16日发表在Nature上。

可溶性金属卤化物钙钛矿材料，表现出高色纯度、可调发射波长和优异的电荷传输性能。它们被认为是具有低成本、灵活性和轻量化的高性能发光二极管（LED）的潜在候选材料。

在过去的十年中，钙钛矿LED已经得到了广泛的优化，通常通过分子添加剂的加入来实现，可以实现20%以上的外量子效率。更高效的钙钛矿LED不断出现，同时在低亮度下提高了稳定性。

然而，高外量子效率和稳定性主要是在低电流密度和亮度下报告的。保持在高亮度下的外量子效率和稳定性已经成为商业化钙钛矿LED的关键挑战。

在此，研究者设计了一种多功能分子2-(4-(甲基磺酰基)苯基)乙胺（MSPE），来操纵3D立方相（α相）甲胺铅三碘化物（FAPbI3）钙钛矿的光电、晶体和形态性质，并展示了高亮度、高效且操作稳定的近红外（NIR）钙钛矿LED。

MSPE通过去除钙钛矿薄膜中的非辐射暗区，提高了结晶度和光致发光（PL）效率，并诱导均匀的发射。作为多功能添加剂，MSPE还提供了一个屏障，以防止与载流层接口处的钙钛矿发光猝灭。此外，MSPE器件显示出减少焦耳加热的特性，这使得高EQE能够在超高电流密度下保持，并减少了热降解。

由此，产生的LED发出波长为800纳米的近红外光，在33毫安/平方厘米处显示出23.8%的峰值EQE，并在高电流密度（最高达1,000毫安/平方厘米）下保持10%以上的EQE。在脉冲操作中，它们在超高电流密度（4,000毫安/平方厘米）下保持16%的EQE，同时具有超过3,200瓦特秒/平方米的高辐射强度。

值得注意的是，在初始辐射强度为107瓦特秒/平方米时，已经实现了32小时的半寿命，这代表了具有超过20% EQE的钙钛矿LED在高亮度水平上的最佳稳定性。在高亮度下展示高效稳定的钙钛矿LED是商业化的重要一步，同时也开启了超越传统LED技术的新机遇，例如钙钛矿电泵浦激光器。

图1. 钙钛矿半导体的结构和性能

图2. 钙钛矿薄膜的特征和分子相互作用

图3. 钙钛矿薄膜的电荷载流子动力学

图4. 具有电荷传输层的钙钛矿的时间分辨PL衰减动力学

综上所述，研究者设计了一种多功能分子MSPE来控制钙钛矿薄膜的光电、晶体和形态学特性。

MSPE改善了结晶度并消除了钙钛矿薄膜中的非辐射暗区。同时，MSPE在不连续的钙钛矿晶粒之间的自组装消除了设备中的界面淬灭途径。全面抑制薄膜和器件中的非辐射途径使研究者能够实现高效和明亮的钙钛矿LED，在高亮度时EQE超过20%的钙钛矿LED中具有最佳的运行稳定性。

研究者的研究结果表明，低温溶液加工的钙钛矿LED，有可能在高亮度下实现高效率并超越传统的LED技术。

文献信息

Sun, Y., Ge, L., Dai, L. et al. Bright and stable perovskite light-emitting diodes in the near-infrared range. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05792-4

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05792-4#citeas

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