中科大/复旦/浙工大JACS：非晶态电解质匹配高镍正极实现稳定全固体电池

固体电解质（SE）是实现高性能全固态锂电池（ASSLB）的核心部件。非晶态SE具有巨大的ASSLB潜力，因为它们的无晶界特性有助于高性能正极的完整固体-固体接触和均匀的锂离子传导。然而，具有有限离子电导率的非晶氧化物SE和具有窄电化学窗口的玻璃态硫化物SE不能匹配高镍正极。

在此，中国科学技术大学姚宏斌，复旦大学商城，浙江工业大学陶新永等人报告了一类非晶态Li−Ta−Cl基氯化物SE，其具有高锂离子电导率（高达7.16 mS cm⁻¹）和低杨氏模量（约3GPa），可实现优异的锂离子电导率和ASSLB中电极间较好的物理接触。通过机器学习模拟、固态7Li核磁共振和X射线分析，揭示了非晶Li−Ta−Cl矩阵由LiCl₄³⁻、LiCl₅⁴⁻、LiCl₆⁵⁻多面体和TaCl₆⁻八面体组成。

由非晶氯化物SE和高镍单晶正极（LiNi_0.88Co_0.07Mn_0.05O₂）组成的ASSLB在1 mAh cm⁻²下循环800次后表现出99%的容量保持率，并且在5 mAh cm⁻²的高面容量、0.2 C倍率下进行75个循环后容量保持率达到80%。最重要的是，在-10℃的冷冻环境下，可以在3.4C的高倍率下实现高达9800次循环的稳定运行，容量保持率为~77%。

图1. A-LTC的合成及锂离子电导率评估

总之，该工作报道了一种新型非晶氯化物锂离子导体Li−Ta−Cl，由于其高电导率、优异的机械变形和电化学稳定性，将其匹配高镍正极可实现高面容量。基于A-LTC基质，可以获得各种复合SE，其离子电导率在0.78−7.16 mS cm⁻¹范围内。所制造的ASSLB表现出出色的电化学性能，CE超过99%，高达4C的高倍率性能，3C下800次循环的容量保持率为98.8%。

最重要的是，面容量高达5 mAh cm⁻²的ASSLB在1 mA cm⁻²的高电流密度下循环75次后，容量保持率为80%。此外，ASSLB在冷冻环境中~3.4C的高倍率下稳定运行高达9800次循环。因此，该工作报道的非晶氯化物SE具有成分可调性、超离子导电性、显著的变形能力和良好的高镍正极兼容性，将为制造高能量密度ASSLB铺平道路。

图2. ASSLB-Cl在30°C和-10°C环境温度下的性能

Amorphous Chloride Solid Electrolytes with High Li-Ion Conductivity for Stable Cycling of All-Solid-State High-Nickel Cathodes, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c10602

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