​阿贡ACS Energy Letters：高压锂金属电池中溶剂化熵的重要性

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​阿贡ACS Energy Letters：高压锂金属电池中溶剂化熵的重要性
锂金属电池是极具潜力的下一代储能器件。然而，在当今的锂离子电池（LIBs）中普遍存在的碳酸盐电解质系统与LMB中的锂金属负极不兼容。因此，开发支持稳定锂沉积/剥离并提高电池整体安全性的新型电解质系统对LMB的商业化至关重要。
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在此，美国阿贡国家实验室的Chi-Cheung Su和Khalil Amine等人提出了一种基于二羰基溶剂的电解质系统，并应用于锂金属电池（LMB）。在探究的几种二羰基溶剂中，二碳酸二甲酯（DMDC）是最有前途的候选电解质。尽管DMDC与其单羰基对应物DMC之间的结构相似，但在相同的锂与羰基比例下，DMDC电解质表现出更高的溶剂配位性。通过添加降低电解质粘度的非溶剂化共溶剂1,1,2,2-四氟乙基2,2,3,3-四氟丙醚（TTE），DMDC-TTE系统通过操纵溶剂化熵实现了锂负极的显著稳定循环。
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图1. 溶剂化作用
总之，该工作通过添加非溶剂化TTE共溶剂来解决LiFSI DMDC电解质的高粘度问题，所得到的LiFSI-DMDC TTE系统在各种Li||Li、Li||Cu和Li|||NMC811电池系统测试中显示出优异的稳定性。具体而言，与单齿DMC相比，即使锂盐与羰基的比例相同，DMDC电解质也表现出更高的配位比。这种较高的配位比与相对较低的去溶剂化熵有关，因为DMDC溶剂化的复合物释放较少的游离溶剂分子。
这种对DMDC溶剂化络合物去溶剂化的限制阻碍了SEI络合物的形成，最终导致与DMC相比更大的稳定性。因此，该研究强调了调节双齿溶剂和锂盐之间的溶剂化熵的重要性，同时该工作为设计LMB功能电解质系统的一种新策略。
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图2. 电池性能
Dicarbonyl Electrolyte for High-Voltage Lithium Metal Batteries: Importance of the Entropy of Solvation in Bidentate Solvent, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c02267

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