电池顶刊集锦：王春生、郑春满、黄云辉、彭创、余彦、王振波、刘洋洋、龙东辉等成果！

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1. Advanced Energy Materials:高性能全固态锂电池的界面设计

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全固态电池面临高界面电阻和锂枝晶生长的问题，导致锂沉积/剥离库仑效率（CE）低于90％，并且在高容量时临界电流密度低。
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在此，马里兰大学王春生团队通过在Li6PS5Cl电解质和锂负极之间插入混合离子电子导电(MIEC)和疏锂的LiF-C-Li3N-Bi纳米复合材料中间层以解决界面电阻与锂枝晶生长问题。
结果显示，该复合电极在0.2 mA cm-2/0.2 mAh cm-2下，将锂沉积/剥离CE显着提高到99.6%，临界电流密度(CCD)为>3.0 mA cm−2/3.0 mAh cm−2。具有高离子电导率(10−5 S cm−1)和低电子电导率(3.4×10−7 S cm−1)的疏锂LiF-C-Li3N-Bi中间层使Li能够在集流体(CC)表面而不是在Li6PS5Cl表面上沉积，从而避免了Li6PS5Cl电解质的还原。
锂在CC表面初始沉积过程中，Li渗透到多孔的LiF-C-Li3N-Bi层中，并将Bi纳米颗粒锂化为Li3Bi。LiF-C-Li3N-Li3Bi中间层中的亲锂Li3Bi和Li3N纳米颗粒将随着沉积的锂一起向CC移动最终形成LiF-C-Li3N-Li3Bi疏锂/亲锂中间层。该中间层使面积容量为1.4 mAh cm-2的Co0.1Fe0.9S2/Li6PS5Cl/Li电池在150 mA g-1下的循环寿命达到850次。
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图1. F和N在LiF-C-Li3N-Bi/SS中间层的分布
总之，该工作通过在Li6PS5Cl电解质和锂负极之间引入混合离子/电子导电(MIEC)疏锂层LiF-C-Li3N-Bi，以避免在Li6PS5Cl电解质表面沉积锂。结果显示，循环几次后，锂侧的疏锂LiF-C-Li3N-Bi中间层部分转化为疏锂/亲锂LiF-C/Li3Bi-Li3N。亲锂的Li3Bi-Li3N层可以实现均匀的锂沉积，而疏锂的多孔LiF-C层由于界面能高，可以在沉积/剥离过程中实现可逆的锂嵌入/脱出，而不会形成锂枝晶。
所形成的亲锂/疏锂界面使得Li/Li6PS5Cl/Li对称电池能够在3.0 mA cm-2的高电流密度和3.0 mAh cm-2的高容量下稳定循环，并且Li/Li6PS5Cl/CC半电池在0.2 mA cm-2/0.2 mAh cm-2下达到99.6%的CE。采用Co0.1Fe0.9S2正极材料的全固态锂电池均表现出优异的循环稳定性。因此，该项工作为设计高性能全固态电池提供了一种通用策略。
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图2. 电池性能
Interface Design for High-Performance All-Solid-State Lithium Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202303046

2. Advanced Materials：脱溶和选择性沉积相结合的隔膜实现锂金属电池

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提高高能量密度锂金属电池（LMB）循环稳定性的一种实用有效的方法是选择性地调节锂负极的生长。事实证明，去溶剂化和亲锂结构的设计是调节锂沉积过程的重要手段。
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在此，国防科技大学陈宇方、郑春满等人设计了一种负载金属有机框架（MOF801）的氟化聚合物亲锂隔膜（LS），由于 MOF801 从电解液中锚定了 PF6–，锂沉积被限制在富含亲锂基团（C─F）的聚合物纤维层所形成的平面内，从而促进了 Li+ 在隔膜内的快速转移。结果表明，LS 能产生均匀的电场和 Li+ 浓度分布。可视化技术记录了装有 LS 的 Li||Li 和 Li||Cu 电池中规律的锂沉积行为。
因此，LS 具有超高的 Li+ 迁移数（tLi+ = 0.80）和较大的交换电流密度（j0 = 1.963 mA cm-2）。此外，由于形成了富含 LiF 的坚固 SEI 层，匹配 LS 的 LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2||Li 电池表现出卓越的倍率和循环性能。
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图1. 功能隔膜的特征
总之，该工作开发了一种负载 MOF801 的氟化聚合物亲锂隔膜。MOF801 通过自发吸附电解液中的 PF6–，降低了隔膜内 Li+ 的传输电阻，并诱导 Li 沿亲锂聚合物纤维的方向沉积，进一步形成聚合物纤维增强的 Li 复合层。模拟显示，从电场和浓度场的角度来看，LS 通过平衡电场和降低 Li+ 浓度梯度实现了 Li 的均匀沉积。
结果表明，在 1 mA cm-2 的条件下，使用 LS 的 Li||Li 电池可确保超过 1000 小时的稳定沉积剥离，并在 5 mA cm-2 的条件下表现出适度的过电位（180 mV）。此外，使用 LS 的 LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 (NCM811) || Li 电池在 2C 下的放电比容量（159.7 mA h g-1）更大。与 LFP|Celgard|Li 电池（75.2%）相比，使用 LS 的 LiFePO₄ (LFP) ||Li 电池在 1C 下循环 500 次后的容量保持率高达 92.9%。
电池的高倍率和循环性能的提高归功于 LS 提供了快速的 Li+ 传输动力学，构建了坚固的富含 LiF 的 SEI 层，并在锂负极表面形成了聚合物纤维增强的锂复合层以减少其体积变化。因此，具有锚定阴离子的功能性 LS 对于实现无枝晶型 LMB 至关重要。
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图2. 电池性能
Upgrading the Separators Integrated with Desolvation and Selective Deposition toward the Stable Lithium Metal Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202311529

3. Advanced Functional Materials：阻燃聚氨酯基固态聚合物电解质用于锂金属电池

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固态锂金属电池（SSLMB）作为下一代储能装置已受到广泛关注。然而，易燃、机械强度低、离子电导率低等缺点限制了固态聚合物电解质（SPE）的进一步发展。
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在此，华中科技大学黄云辉，许恒辉，裴非等人通过共价键将反应性阻燃单元引入聚合物框架，以产生不可燃和可拉伸的聚氨酯基SPEs。同时，通过接枝刚性苯环单元提高了聚合物主链的机械强度，显著抑制了锂枝晶的生长。因此，这些易燃的SPE在与火焰接触6秒后不会燃烧。此外，获得的SPE将电化学稳定性窗口扩展至5.1 V。含溴的小单体在锂金属表面分解，产生富含LiBr的固体电解质界面(SEI)。Li|SPEs|Li对称电池在0.2mA cm-2和0.2 mAh cm-2下可提供超过2100小时的稳定循环寿命。匹配正极的LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2|SPEs|Li电池在0.3C下循环330次后提供142.1 mAh g-1容量，容量保持率为85.2%。
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图1. 电化学性能及理论计算
总之，该工作通过在聚合物主链上接枝不可燃链，提出了一种本质不可燃的弹性PU基PCL-MDI-DBNPG固态聚合物电解质。PCL软段上丰富的含氧官能团提高了电导率和Li+的迁移数，而MDI被选为硬段以提高聚合物的机械强度。PU分步生长反应提供的高密度氢键赋予PCL-MDI-DBNPG弹性和自修复能力，以适应Li+电镀和剥离过程中电极的体积变化，采用PCL-MDI-DBNPG/LiTFSI电解质的Li对称电池可提供超过2100小时的稳定循环能力。
更重要的是，采用PCL-MDI-DBNPG/LiTFSI电解质和集成LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2阴极的组装电池在0.3C下循环330次后可提供142.1 mAh g-1，容量保持率为85.2%。因此，该工作制备的SPE为制造高能量密度和安全的SSLMBs的提供了新的方向。
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图2. 电池性能
Flame-Retardant Polyurethane-Based Solid-State Polymer Electrolytes Enabled by Covalent Bonding for Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202310084

4. Nano Letters：分子级阴离子和锂离子的两性聚合物隔膜用于高倍率锂金属电池

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调节锂金属表面的离子传输已被证实是一种可快速延长锂金属电池循环寿命的有效策略，其中离子调节位点的分布起着重要作用。
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在此，武汉大学彭创，宁波诺丁汉大学Do Hainam等人报道了超支化聚酰胺(HBPA)接枝聚乙烯(PE)复合隔膜(HBPA-g-PE)。锂金属负极表面均匀分布的正-NH2基团和负- CHNO-基团有效地限制了阴离子的迁移，促进了Li+的迁移。将该复合隔膜组装的锂对称电池在20 mA cm-2的超高电流密度和5 mAh cm-2的面容量下，具有稳定的循环性能，低压迟滞为130 mV，超过1500 h(3000次循环)。
此外，HBPA-g-PE隔膜使锂-硫电池在高硫负载量(4 mg cm-2)和低电解质含量/硫负载量比(8 μL mg -1)的情况下，初始容量和保留容量分别为700和455 mAh g-1，可实现超过200次的稳定性能。
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图1. 不同功能隔膜的锂枝晶生长示意图
总之，该工作制备了一种高效的HBPA-g-PE复合隔膜用于稳定的锂金属负极。该隔膜具有两性特性：即-NH2基团固定锂金属表面的阴离子，阻止锂枝晶成核；-CONH-基团促进Li+的运输，降低电池极化实现电池高倍率稳定循环。该隔膜得益于HBPA独特的超支化结构和简便的化学接枝方法，在分子水平上产生密集且分布均匀的离子调节位点。该隔膜允许锂金属负极在20 mA cm -2的超高电流密度和5mAh cm -2的高容量下稳定循环超过1500小时。同时，该隔膜在高硫负荷和贫电解质条件下具有稳定的循环性能，表明该隔膜具有较高的TRL。因此，该工作为稳定的Li金属负极提供了简单有效的策略。
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图2. 电池性能
Molecular-Level Anion and Li+ Co-Regulation by Amphoteric Polymer Separator for High-Rate Stable Lithium Metal Anode, Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04333

5. Energy Storage Materials：MoS2@CoS2中空纳米纤维用于钠离子存储

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合理的空间纳米结构和异质性是提高钠离子电池电极材料反应可逆性和动力学的有效途径。然而，如何合理设计和合成同时具有所需异质成分和适当空心结构的SIBs电极材料仍然是一个巨大的挑战。
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在此，中国科学技术大学余彦，北京航空航天大学赵勇、张千帆等人通过简单的静电纺丝、热解和硫化等工艺设计了MoS2@CoS2异质结构管中管中空纳米纤维。具体而言，独特的双壁管状结构和丰富的MoS2@CoS2异质界面，可有效避免反应过程中的体积变化，加快电解质的整体渗透。形成MoS2@CoS2异质结引入内置电场可提高钠离子的吸附能，降低钠离子的迁移能垒。
独特的空心结构和非均相成分之间的协同作用可增强钠存储，具有显著的可逆容量(0.5 A g-1时为858.3 mAh g-1)、高倍率性能(5 A g-1时为555.7 mAh g-1)和优异的长期循环稳定性(8 A g-1时，1400次循环后为399.6 mAh g-1)。
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图1. 制备流程
总之，该工作采用静电纺丝和煅烧法制备了MoS2@CoS2异质管中管中空纳米纤维。分层中空结构和丰富的MoS2@CoS2异质界面的协同作用，不仅有效缓解了循环过程中的体积变化，而且有利于电解质的渗透和离子的运输。作为SIBs的负极，MoS2@CoS2空心纳米纤维电极表现出优异的Na存储性能，在8 A g−1下，1400次循环后，Na存储容量达到399.6 mAh g−1。当与NVP正极耦合时，全电池在0.5 A g−1下经过100次循环后具有392.7 mAh g−1的高放电容量。因此，该工作为实现SIBs高性能负极的合理设计提供了见解。
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图2. 电池性能
MoS2@CoS2 Heterostructured Tube-in-tube Hollow Nanofibers with Enhanced Reaction Reversibility and Kinetics for Sodium-Ion Storage, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103170

6. Journal of Energy Chemistry：温度反转实现低温锌离子电池

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低温条件下由于容易冷冻的电解质和严重的锌枝晶生长，水系锌离子电池(ZIBs)很难实现优异的电化学性能。
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在此，哈尔滨工业大学王振波，厦门理工学院罗浩，广西科技大学刘宝生，华侨大学阙兰芳等人提出了一种具有低凝固点和高离子电导率的水系电解质。结合分子动力学模拟和多尺度界面分析，观察到V2O5正极和Zn负极的温度依赖性是相反的。在低温下，受电解液溶剂化结构的支配，钒的溶解/穿梭受到显着抑制，并且这种电化学串扰抑制了锌枝晶的生长，从而表现出异常的温度反转效应。结果显示，所设计的Zn||V2O5全电池具有优异的低T性能，在-20℃下循环9500次（工作超过2500小时）后仍保持近99%的容量保持率。
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图1. 电池性能
总之，该工作提出了一种适用于低T水系ZIBs的电解质。该电解质具有较低的负静电电位(ESP)，在- 40℃时具有较低的凝固点和较高的离子电导率，表现出阴离子参与的溶剂化结构。由于在- 20℃时比在25℃时的腐蚀和析氢少，因此2.5 M Zn(ClO4)2基ZIBs中的锌负极表现出温度逆效应。
此外，V2O5正极在循环过程中发生溶解、穿梭进而沉积在Zn负极上，导致室温下全电池容量迅速衰减。而在- 20°C的Zn负极上，V2O5正极的析氢、溶解和穿梭效应可被有效抑制。因此，该电解质在0.1 A g -1时表现出202 mAh g -1的高容量，并在- 20℃下工作9500次(超过2500 h)后具有99%的容量保持率。
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图2. 界面稳定性
Temperature inversion enables superior stability for low-temperature Zn-ion batteries, Journal of Energy Chemistry 2023 DOI: 10.1016/j.jechem.2023.12.019

7. Energy Storage Materials：晶粒尺寸和晶界强度在多晶固态电解质电化学-机械失效中的主导作用

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锂金属固态电池已成为满足人们对安全高效能源设备不断提高的要求的一种有竞争力的选择。然而，由于锂（Li）丝的发展导致固态电解质（SSE）失效，阻碍了它的广泛应用。根据晶粒大小和边界强度不同的多晶陶瓷固态电解质的性质，应用了与电化学动力学相耦合的构成方程来描绘锂丝发展所引起的损伤和相应的解体。
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在此，西安交通大学刘洋洋，徐谢宇等人根据研究结果发现随着锂丝生长而产生的应力会通过晶界的打开和滑动而扩散。因此，损伤沿着晶界发生，其传播行为和损伤程度受晶粒尺寸的控制。特别是，SSE 晶粒的过度细化和细化不足会分别导致损伤程度过大的絮状损伤进而加速 SSE 的破坏时间。另一方面，通过强化 SSE 的晶界，可有效延长失效时间。最终，以 0.2 μm 的晶粒尺寸和 0.8 倍晶粒时间的晶界抗拉强度作为阈值，实现了基于 NASICON 的 SSE 的延迟失效。
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图1. 不同晶粒尺寸SSE内部应力场
总之，该工作基于Butler-Volmer电化学动力学，从可视化结果和应力场的演化过程可以看出。由于Li丝的增大，在Li/SSE界面出现了压应力，导致GB的张开，界面附近的应力向外扩展到SSE的主体。因此，Li丝引起的损伤沿晶界传播，在SSE体内部自发产生。另一方面，通过加强GB, SSE的损伤随着时间的延长而减缓。
适当的晶粒细化和晶界强化可以避免絮凝损伤的有害破坏，延长SSE的循环寿命。通过采用先进烧结技术和使用烧结添加剂，确定了国标工程中NASICON SSE晶粒尺寸为0.2 μm，抗拉强度为晶粒强度的0.8倍，为NASICON SSE的优化值。因此，该工作提出的数值模型可以用于其他陶瓷陶瓷，从而促进固态锂金属电池作为有效的能源存储系统在人类生活的各方面的广泛应用。
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图2. 之前的实验图像与模型结果的比较
Grain size and grain boundary strength: dominative role in electro-chemo-mechanical failure of polycrystalline solid-state electrolytes, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103171

8. Advanced Materials：连贯的纳米异质晶体实现电子去局域化以提升锂-硫电池中多硫化物转化

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锂-硫电池以其理论容量1675 mAh g-1和出色的能量密度2600 Wh kg-1而被认为是下一代能量存储系统有希望的竞争者。然而，在商业化过程中它们仍然存在着需要克服的重大技术障碍，其中最具挑战性的问题在于，硫和硫化锂（Li2S/Li2S2）的低电导率会引起缓慢氧化还原反应，导致实际容量不足和循环稳定性差。此外，多硫化物在电解液中的溶解导致有害的“穿梭效应”和电极体积膨胀，严重影响电化学循环性能。
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在此，华东理工大学龙东辉、张亚运等人受拼图游戏启发报告了一种催化剂设计策略，设计了一种由连贯的纳米异质晶体复合体组成的高活性表面催化剂。通过原位连贯晶界连接，组装了大量的纳米异质晶体表面，形成了固有稳定的纳米晶体网络。该催化剂增强了电子的去局域化，稳定了高活性晶体表面，并促进了催化剂的整体表面活性。连贯的纳米异质晶体复合体完全贯穿整个基质，在活性位点的暴露和活性物种的迁移优化方面发挥了重要作用。
结果显示，该催化剂表现出优异的性能，基于NbN-NbC的锂-硫电池展示出显著的放电容量（0.2C下为1270mA h g-1）和优异的耐久性（平均容量衰减率为0.0382%每个循环）。
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图1. DFT中强吸附和低转化能量结果
总之，该工作提出了一种新的催化剂设计策略，用于制备具有增强电子去局域化的连贯纳米异质晶体催化剂，以开发高性能的锂-硫电池。实验和DFT计算结果表明，碳纳米异质晶体对硫转化和锂扩散具有促进作用。通过原位拉曼光谱和原位光学显微镜技术，对催化机制进行了深入研究，并揭示了碳纳米异质晶体催化剂实现快速反应动力学和有效抑制多硫化物迁移的机制，从而展现出卓越的性能。
此外，该工作使用NbN-NbC作为隔膜改性剂，锂-硫软包电池实现了高能量密度（>300 Wh kg-1）并展示了出色的柔韧性，为高能量密度储能系统提供了重要前景。因此，该工作提出了一种开发高活性位点的创新电催化剂的有效策略，丰富了电催化剂的设计视角。
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图2. 电池性能
Enhanced Electron Delocalization within Coherent Nano-Heterocrystal Ensembles for Optimizing Polysulfide Conversion in High-Energy-Density Li-S Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202310052

原创文章，作者：wdl，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2024/01/26/66085a68b2/

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