郑大金阳/清华伍晖ACS Nano:通过碘化物调制效应实现80mg/cm2高硫负载锂硫电池!

郑大金阳/清华伍晖ACS Nano:通过碘化物调制效应实现80mg/cm2高硫负载锂硫电池!
固态电解质基熔融锂硫电池具有自放电率低、正极无中间产物溶解、电极材料易于回收等优点,是电网规模储能领域备受期待的先进电化学技术之一。然而,由于活性材料含量低、硫及其放电终产物固有的低导电性,其实际能量密度和可逆性仍面临严峻挑战。
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图1SELL-S电池的组装
郑州大学金阳、清华大学伍晖等成功地实现了碘化物对Ah级容量的固态电解质基熔融锂硫(SELL-S)电池(硫负载为850 mg)中最终产物Li2S的调制,这一点通过理论模拟得到了进一步验证。利用碘化物的调制效应,硫阴极中可以形成小尺寸(初级粒子为5 nm)和低相对结晶度的放电终产物,从而有助于提高比容量和可逆性。
研究显示,在100%DOD(放电深度)下,最终产物产生的二次颗粒尺寸小于20 nm。在高倍镜下,可以发现由较小团簇组成的初级颗粒没有独特的晶体结构,这是关键的电化学活性的原因。在这里,熔融碘化物(共晶点208°C)还在阴极中提供了辅助电解质功能,这表明在(放电)过程中电导率有所提高。
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图2研究碘化物添加剂对硫阴极的影响
因此,单电池容量可高达1.39 Ah,并显示出528.5 Wh L−1的高实用体积能量密度,远远超过软包电池。基于固态电解质以及阴极和阳极材料,质量能量密度也达到360 Wh kg−1
同时,超过80 mg cm−2的高硫负载(理论面容量达到133 mAh cm−2)约为扣式电池的50倍和软包电池的8倍。其在15 mA cm−2(约0.1 C)下也实现了稳定的长寿命和令人印象深刻的倍率能力。重要的是,与基于主流LiCoO2阴极的锂离子电池相比,该电池系统还具有价格优势,显示出广泛的应用潜力。
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图3高硫负载固态电解质基锂硫电池的性能
Toward Stimulating the Chemistry Process for Garnet Electrolyte-Based Molten Li-S Batteries: Modulation of the End-Product in the Cathode with High Loading. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c05676

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