广工大李运勇EES：高富氮三嗪基共价有机骨架的原位界面工程用于超稳定、无枝晶的锂金属负极

锂金属电池中不可控的枝晶生长和安全可靠性严重制约了其商业化进程，因此设计高度安全稳定的锂金属电池仍然面临巨大挑战。

在此，广东工业大学李运勇团队等人在锂金属表面原位构建了具有高杨氏模量（3.51GPa）的高富氮三嗪基共价有机骨架（COFs）作为多个亲锂位点和人工SEI层（N含量：47.04at.%），以减少副反应，诱导均匀的Li+通量和Li电镀/剥离，并抑制锂枝晶生长。

结果显示，COFs的强亲锂性和高富氮结构具有多个吸附位点和高的Li吸附能，自发形成具有丰富Li-N和高度有序孔结构的刚性有机/无机杂化保护层，从而诱导均匀的Li⁺通量和Li镀/剥离，降低了Li⁺迁移能垒，增强了Li⁺的迁移率，抑制了锂枝晶的生长。

正如预期的那样COF@Li对称电池分别在5mA cm^-2（5mAh cm^-2）下超过8000小时和在20mA cm^-2（20mAh cm^-2）下超过1600小时实现超长循环稳定性。重要的是，LiFePO₄||COF@Li全电池在5C下表现出超过1000次循环的优异循环稳定性。

图1. 分子动力学

总之，该工作提出了一种有效的策略，在锂金属表面原位构建高度亲锂的富氮三嗪基COF薄膜，以防止锂金属负极发生副反应和枝晶生长。丰富的亲锂结构在循环过程中自发形成无机杂化层（Li-N），进而诱导锂离子均匀沉积，并阻碍Li金属与电解质之间的直接接触。

此外，该种构造的COF聚合物表现出强大的机械应力（杨氏模量为3.51 GPa）以阻止枝晶形成。有序的孔隙可以为Li⁺迁移提供通道，并确保通过界面层的Li⁺通量均匀。因此，该工作通过原位构建锂金属SEI，对金属具有重要指导意义。

图2. 电池性能

In-situ interface engineering of highly nitrogen-rich triazine-based covalent organic frameworks for ultra-stable, dendrite-free lithium-metal anode, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee02803h

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广工大李运勇EES：高富氮三嗪基共价有机骨架的原位界面工程用于超稳定、无枝晶的锂金属负极

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