苏大EES: 富氧空位Ni(OH)2纳米片,增强Ir/r-Ni(OH)2/Ni/Si在碱性介质中光催化制氢

太阳能驱动的光电化学(PEC)水分解能够直接将太阳能转化为可持续的和可储存的氢燃料。通过PEC进行太阳能转换的一个主要障碍是缺乏高活性、耐用和经济的光电阴极。硅(Si)由于其相对低的带隙(~1.12eV)、有效的光吸收和析氢反应(HER)合适的带位置,其具有作为光电阴极进行PEC水分解的潜力。然而,Si严重的电荷复合和缓慢的HER动力学严重限制了其PEC性能。

为了克服这些瓶颈,苏州大学范荣磊沈明荣雎胜等通过简便的大气溶剂热法,合成了富氧空位Ni(OH)2纳米片层(rNi(OH)2),作为保护硅光电阴极的Ir和Ni之间的多功能层。

苏大EES: 富氧空位Ni(OH)2纳米片,增强Ir/r-Ni(OH)2/Ni/Si在碱性介质中光催化制氢

苏大EES: 富氧空位Ni(OH)2纳米片,增强Ir/r-Ni(OH)2/Ni/Si在碱性介质中光催化制氢

扫描电子显微镜(SEM)、高分辨率扫描电子显微镜(TEM)和能量色散X射线(EDX)映射的综合分析表明,r-Ni(OH)2层对推动Ir催化剂进入原子尺度有显著影响。此外,通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱、电子顺磁共振(EPR)和X射线光电子能谱(XPS)阐明了Ir和r-Ni(OH)2之间的强电子相互作用。

密度泛函理论(DFT)计算表明,r-Ni(OH)2层可以提供特殊的锚定点,通过新形成的O-Ir-O键有效捕获和稳定Ir原子,并且Ir/rNi(OH)2界面有利于载流子的转移。

苏大EES: 富氧空位Ni(OH)2纳米片,增强Ir/r-Ni(OH)2/Ni/Si在碱性介质中光催化制氢

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更重要的是,r-Ni(OH)2与原子Ir的结合不仅降低了解离水分子的能垒,而且显著优化了H的吸附能,从而加速了碱性介质中的HER过程。结果表明,Ir/r-Ni(OH)2/Ni/Si光电阴极在1.0 M KOH溶液中表现出优异的PEC性能,ABPE为12.4%,并在AM 1.5G辐照下具有超过300小时的可持续稳定性,优于所有以前报道的在碱性介质中工作的硅光电阴极。

Oxygen-Vacancy-Rich Nickel Hydroxide Nanosheet: A Multifunctional Layer between Ir and Si toward Enhanced Solar Hydrogen production in Alkaline Media. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE00951J

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