ACS Catal.: Sr稳定配位不饱和Cu位点，增强OD-Cu电催化CO2还原为C2+

电化学CO₂还原反应(ECO₂RR)是一种可以通过整合可再生能源来生产可再生燃料的有效方法。在ECO₂RR期间，铜基催化剂会产生一系列增值的C₂₊产品，但产物的选择性并不高。铜基氧化物衍生的催化剂(OD-Cu)已显示出比未预氧化的金属Cu催化剂更高的选择性和活性，并且OD-Cu型催化剂上的配位不饱和的Cu位点是增强C₂₊生产的活性位点。然而，在碱性ECO₂RR条件下，配位不饱和的Cu位点的稳定性在很大程度上仍未得到有效解决。

基于此，美国西北大学Linsey C. Seitz课题组制备了不同Sr-Cu比例和晶相的SrCu氧化物催化剂，以筛选出高效稳定的ECO₂RR电催化剂。

研究人员使用重量比分别为1:2、4:5和2:1的CuO和SrO，通过高温处理成功地将氧化铜(CuO)纳米片转化为结晶的氧化锶铜颗粒。通过电化学性能测试，研究人员确定了一种SrCuO₂四方相催化剂，其对C₂₊产物具有高选择性(在-0.83 V_RHE下表现出53%的C₂₊法拉第效率)，比具有相似尺寸和形态的Cu基材料提高了2倍。

通过光谱表征，提出了ECO₂RR条件下催化剂的转化机制：虽然催化剂最初由结晶SrCuO₂组成，但暴露于1 M KOH中的还原电位会驱动催化剂重建；Sr从表面浸出，O也被去除，结构中剩余的Cu原子被困在原始晶格位置附近，并被粒子核心中剩余的Sr稳定，从而稳定了配位不足的金属部分。这项工作表明，通过在晶格中掺入二次阳离子来调节氧化铜可以进一步提高配位不饱和和高价态Cu位点的稳定性，从而提高ECO₂RR性能。

Stabilization of Undercoordinated Cu Sites in Strontium Copper Oxides for Enhanced Formation of C₂₊ Products in Electrochemical CO₂ Reduction. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c01019