​中南吴飞翔Nature子刊：钙钛矿SrTiO3致密化的水性电解质助力高电压ZIBs

传统的弱酸性锌离子电池（ZIBs）电解质存在许多问题，如不良的副反应、Zn枝晶生长不均匀，导致库仑效率低、比容量低、、循环稳定性差。基于此，中南大学吴飞翔教授等人报道了一种水性致密电解质，即在常规的水性电解质中加入钙钛矿SrTiO₃粉末，以实现高性能的水系ZIBs。测试结果表明，该致密电解质在Zn/Ti半电池中表现出超过1000次循环的超长循环稳定性。此外，在扩大的电压范围下，在1 A g⁻¹下循环500次后，致密的电解质使Zn/MnO₂电池具有328.2 mAh g⁻¹的高比容量。

DFT计算结果表明，Zn(002)平面不仅可抑制枝晶生长，还可抑制HER，减少表面腐蚀。计算出的H吸附自由能反映了热中性吸附，表明HER具有较高的活性。Pt(111)的自由能为-0.16 eV，非常接近热中性，容易发生HER。Zn(101)、Zn(100)和Zn(002)的自由能分别为0.43、0.72和1.13 eV，说明Zn(002)不利于H原子吸附，有效抑制HER。

值得注意的是，Zn在Zn(101)和(100)平面上比在Zn(002)平面上更容易沉积，因为Zn原子在(002)的吸附能明显高于其他两个晶体平面，表明致密化的电解质可以改变锌的吸附行为，暴露更多的(002)晶体平面。

此外，Zn(002)还具有优异的耐蚀性。从Zn平面上剥离Zn原子的废能计算表明，Zn(002)需要的最高能量为1.84 eV。较高的触发能量表明Zn原子之间的内部吸引力更大。因此，Zn(002)平面具有很强的化学键以抑制腐蚀。对比其他两个平面，Zn(002)平面的能量最高，为-1.26 eV，表明Zn(002)具有很大的潜力来减少溶剂化水分子产生的副产物。

An aqueous electrolyte densified by perovskite SrTiO₃ enabling high-voltage zinc-ion batteries. Nat. Commun., 2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-40462-z.