崔光磊Angew：添加剂调节SEI/CEI使锂离子电池具有更高的循环寿命和热安全性

采用高镍层状氧化物阴极和硅基复合阳极的高能量密度锂离子电池（LIBs）总是存在循环寿命不令人满意和安全性能差的问题，尤其是在高温下。通过功能添加剂调节电极/电解质界面是克服这一缺点的最经济有效的策略之一。

图1. LiTFTCP添加剂合成及其多功能性的示意图

中科院青岛能源所崔光磊等在氟化磷酸锂中史无前例地引入氰基，合成了一种新型的多功能添加剂四氟（1,2-二羟基乙烷-1,1,2,2-四腈）磷酸锂（LiTFTCP），这赋予了高镍LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）/S650（S650代表SiO_x石墨复合阳极具有650mAh g^-1的比容量）全电池超高的循环寿命和优越的安全特性。

这些令人鼓舞的结果是通过仅将0.5wt.%的LiTFTCP添加到LiPF₆碳酸酯基线电解液（BE，1M LiPF6 EC/EMC，3/7体积）中而获得的。

图2. LiTFTCP添加剂对NCM811/S650全电池电化学性能和安全性能的影响

结果表明，LiTFTCP添加剂可以抑制HF的产生，因为它阻止了LiPF₆的水解反应。DFT计算表明，LiTFTCP将优先吸附在NCM811表面，并通过飞行时间二次离子质谱（ToF-SIMS）和X射线光电子能谱（XPS）证实了它促进了富含-CN的坚固耐热CEI层的形成。

此外，LiTFTCP添加剂有利于构建稳定的富含LiF的SEI层。有利的SEI/CEI层极大地减少了电极退化、电解液消耗、热致产气和产热。这项工作阐述了添加剂分子工程和界面调节在同时提高由高镍（Ni≥80%）NCM阴极和硅基复合阳极组成的LIBs的循环寿命和热安全性方面的重要性。

图3. LiTFTCP添加剂对NCM811阴极和S650阳极热稳定性的影响

Interphase Regulation by Multifunctional Additive Empowering High Energy Lithium-Ion Batteries with Enhanced Cycle Life and Thermal Safety. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202315710

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