​Nature Chemistry：三芳基甲基阳离子氧化还原介质增强Li-O2电池放电容量

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​Nature Chemistry：三芳基甲基阳离子氧化还原介质增强Li-O2电池放电容量
Li-O2电池商业化的主要障碍是碳电极上电子绝缘的Li2O2膜生长导致的低放电容量。氧化还原介质的介入提供了一种有效的策略，将氧化学反应推进到溶液中，避免表面介导的Li2O2膜生长，并延长放电寿命。因此，探索多种氧化还原介质类别可以帮助制定分子设计准则。
​Nature Chemistry：三芳基甲基阳离子氧化还原介质增强Li-O2电池放电容量
在此，伊利诺伊大学芝加哥分校Ksenija D. Glusac 团队使用密度泛函理论（DFT）筛选控制三芳基甲基阳离子催化剂对O2/Li2O2还原的内球和外球催化机制的热力学参数。循环伏安法（CV）揭示了一系列外球氧化还原介质的显著催化活性，其中最快的催化活性来自更负的还原电位。当测试它们对Li-O2电池放电容量的影响时，发现其增强效果可高达35倍。此外，具有缓慢催化速率的介质产生了更大的容量。
​Nature Chemistry：三芳基甲基阳离子氧化还原介质增强Li-O2电池放电容量
图1. DFT计算筛选氧化还原介质
总之，该工作报道了一类三芳基甲基阳离子，有效地将放电容量提高至35倍。研究表明，具有更多正还原电位的氧化还原介体导致更大的放电容量，因其提高了抑制表面介导的还原途径能力。因此，该工作为未来提高氧化还原介体的O2/Li2O2放电容量，提供了重要的结构-性质关系。
此外，还应用计时电位法模型，研究了氧化还原介体标准还原电位的区域，以及在给定电流密度时，实现有效氧化还原介体所需的浓度。这一分析，有望指导未来氧化还原介体的探索。
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图2. 在TEGDME中的1M LiOTF的Li–O2电池放电曲线
Triarylmethyl cation redox mediators enhance Li–O2 battery discharge capacities, Nature Chemistry 2023 DOI: 10.1038/s41557-023-01268-0

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