李新刚/宋松Appl. Catal. B.: CO转化率达99%！Cu1+与Cu NP协同促进水煤气变换反应

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负载型金属催化剂已应用于许多工业生产，例如Cu-Zn-Al催化剂用于水煤气变换反应(WGSR)。其中，单原子催化剂(SAC)可以最大限度地提高金属利用率，并且通常表现出优异的催化性能。然而，与金属纳米颗粒(NPs)催化剂相比，SAC也具有局限性，例如，SAC的氧化价态会对零价金属位点产生不利影响。
基于此，天津大学李新刚和宋松等设计了含有Cu1+和CuNP0双位点的氧化铝负载铜催化剂，并通过原位实验和密度泛函理论(DFT)计算阐明了它们在WGSR中的协同作用。
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研究人员采用溶胶-凝胶法合成了具有Cu2+单原子(Cu12+)靶结构的催化剂前驱体(Cu12+/Al2O3)，Cu12+物质通过还原转化为Cu1+和CuNP0位点。机理研究表明，Cu1+位点不仅强烈吸附CO并充当CO“池”以增加CuNP0位点周围的CO浓度，而且抑制CO在CuNP0上的竞争吸附，从而显着提高WGSR性能。
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12% Cu1++CuNP0/Al2O3表现出最高的活性，即使在200°C的低温下也实现了90%的CO转化率；此外，12% Cu1++CuNP0/Al2O3在225℃下长达100小时的测试中保持了相对稳定的催化性能，并且其八次循环后CO转化率略有下降，表现出对WGSR具有高活性和稳定性。这种具有协同单原子和金属纳米粒子的铜催化剂的合理设计为探索其他类似的催化剂体系提供了一种范例。
Synergistic Effect of Cu+ Single Atoms and Cu Nanoparticles Supported on Alumina Boosting Water-Gas Shift Reaction. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121468

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