北理黄佳琦AEM：温度介导的动态锂损耗及其对锂金属阳极的影响

锂（Li）金属一直被视为下一代高能量密度电池的最终阳极选择。然而，活性锂的大量损耗导致库仑效率较低，这在很大程度上阻碍了锂金属电池在宽温度范围内的实际运行。

图1. 活性锂在不同温度下的动态损耗

北京理工大学黄佳琦等通过滴定气相色谱仪测试，定量解耦了温度介导的非活性锂在-20至60℃范围内的动态增长。X射线光电子能谱、冷冻透射电子显微镜和扫描电子显微镜相结合的方法表明，固体电解质界面层（SEI）的特性和锂沉积的致密性都可以通过工作温度进行深度调节。

研究发现，温度的升高会从根本上加剧寄生反应，恶化SEI的空间均匀性，但却会通过动力学原因促进锂的横向生长。温度对SEI特性和锂沉积致密性的相反影响可以正确解释在滴定气相色谱仪测试中观察到的SEI-Li⁺增长率和死Li⁰容量损失的复杂温度依赖性，这对设计更稳定、可逆性更高的锂金属阳极具有重要意义。

图2. 首次锂沉积后SEI的结构和组成

总体而言，该工作阐明了工作温度对SEI特性和Li沉积致密性的相互作用，它们决定了SEI-Li⁺和死Li⁰的生长速率。尽管SEI结构相对较薄且均匀，但低温下不规则树枝状锂沉积模式具有高纵横比和大表面积的特点，这导致锂剥离不完全和副反应加剧，从而导致k_Li0和k_{SEI Li+}相当大。在高温条件下，更紧凑的结节状锂沉积导致死Li⁰的增长速度减慢，而副反应的加速则导致k_{SEI Li+}略高于室温条件下的水平。温度对SEI特性和锂沉积模式的相反影响恰好解释了SEI-Li⁺和死Li⁰随温度变化的复杂生长模式。因此，SEI形成反应的适度反应性和紧凑的锂沉积模式基本上都是最小化非活性Li的形成所必需的，这为高能量密度锂金属电池的可逆循环铺平了道路。

图3. 不同温度和循环深度下动态活性锂损失的示意图

Temperature-Mediated Dynamic Lithium Loss and its Implications for High-Efficiency Lithium Metal Anodes. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202303726

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