西南科大竹文坤/何嵘AFM：双助催化剂修饰的半导体MOF用于高效U(VI)光还原

利用半导体光催化剂将可溶性六价铀（U(VI)）还原为微溶性四价铀（U(IV)）是一种新颖、绿色和简单的U提取方法。此外，有效的电荷分离和利用是实现高效U(VI)光还原的关键因素。

基于此，西南科技大学竹文坤教授和何嵘（共同通讯作者）等人报道了一种基于UiO-66 MOF的异质结构光催化剂（MnO_x/UiO-66/Ti₃C₂T_x），其具有空间分离的双助催化剂（MnO_x纳米颗粒和Ti₃C₂T_x MXene纳米片），用于在没有牺牲剂的情况下实现高效的U(VI)光还原。

作为助催化剂，MnOx纳米颗粒有利于捕获空穴，而Ti₃C₂T_x MXene纳米片倾向于收集电子。基于双助催化剂的空间分离结构，光生空穴和电子分别流入和流出光催化剂，实现了MnO_x/UiO-66/Ti₃C₂T_x去除U(VI)所需的有效电荷分离。实验测试发现，MnO_x/UiO-66/Ti₃C₂T_x在60 min后U(VI)溶液中的U(VI)去除率达到98.4%，光反应速率常数为0.0948 min^-1。

此外，MnO_x/UiO-66/Ti₃C₂T_x在各种U(VI)废水和添加U(VI)的真实海水中表现出出色的U(VI)提取能力。进一步的机理研究表明，光生电子从UiO-66 MOF的导带转移到Ti₃C₂T_x MXene，以还原U(VI)并生成O₂，进一步形成稳定的(UO₂)O₂·2H₂O晶相。

同时，MnO_x/UiO-66/Ti₃C₂T_x中的MnOx纳米颗粒提取光生空穴以氧化水。该工作不仅为U(VI)光还原提供了一种有效的光催化剂，而且为空间分离双助催化剂修饰的光催化剂的开发开辟了一条新的途径。

Semiconducting Metal Organic Frameworks Decorated with Spatially Separated Dual Cocatalysts for Efficient Uranium(VI) Photoreduction. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202200315.