张翠娟/邹吉军ACS Catal.: H2O2选择性为91%！无定形NiOx用于高效电催化合成H2O2

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目前，约95%的H2O2是通过蒽醌法合成的，但该方法既耗能又耗时，而且会产生许多副产物。电化学氧还原反应(ORR)是一种多电子反应，可以通过四电子途径形成H2O或通过二电子途径形成H2O2。两种路线的反应机理都涉及*OOH反应中间体，产物是H2O还是H2O2取决于对O-O键的还原程度，*OOH的单电子还原导致H2O2的选择性产生，但进一步还原为H2O。因此，合理设计与*OOH键合强度合适的催化剂是实现H2O2高效选择性的关键。
基于此，天津大学张翠娟和邹吉军等通过简便的光化学金属有机沉积法在碳纳米片上制备无定形NiOx，其对2e– ORR产生H2O2具有高活性和选择性。
张翠娟/邹吉军ACS Catal.: H2O2选择性为91%！无定形NiOx用于高效电催化合成H2O2
张翠娟/邹吉军ACS Catal.: H2O2选择性为91%！无定形NiOx用于高效电催化合成H2O2
研究人员系统地研究了0.1 M KOH中催化剂的晶体结构、微观结构和2电子氧还原反应(2e– ORR)活性的变化。结果表明，非晶态NiOx对2e– ORR具有高效和选择性，起始电位为0.76 VRHE，H2O2选择性为91%，并且其在0.15-0.60 V的宽电位范围内电子转移数约为2.2，性能优于大多数用于2e– ORR的金属氧化物基催化剂。此外，这种性能与碳纳米片的介孔结构密切相关。
张翠娟/邹吉军ACS Catal.: H2O2选择性为91%！无定形NiOx用于高效电催化合成H2O2
实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，*OOH中间体更倾向于通过端接方式吸附在无定形NiOx-C上，从而促进2e– ORR过程；无定形NiOx-C更倾向于通过2e–过程以较低的过电位生成HO2–，从而导致更高的H2O2选择性。本研究设计了金属氧化物的结晶度和碳载体的孔结构以提高催化性能，这为开发高性能和具有成本效益的2e– ORR电催化剂提供思路。
Amorphous Nickel Oxides Supported on Carbon Nanosheets as High-Performance Catalysts for Electrochemical Synthesis of Hydrogen Peroxide. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c01829

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