中科大耿志刚Nano Lett.：了解*CO覆盖率对CO2电还原中C-C耦合的影响

铜（Cu）基串联纳米晶体已被广泛应用于通过提高CO中间体（*CO） CO₂电还原的覆盖来合成多碳（C₂₊）产物。然而，了解*CO覆盖率和C-C耦合之间的内在相关性仍然模棱两可。基于此，中国科学技术大学耿志刚副教授（通讯作者）等人报道了他们通过将CoPc与Cu的气体扩散电极耦合构建了一种串联催化剂（GDE of Cu-CoPc）。

在文中，作者通过在Cu的气体扩散电极（GDE）上构建以钴-酞菁（CoPc）作为CO生成组分的串联催化剂，深入研究了*CO的表面覆盖对C-C耦合的影响，以实现CO₂电还原。GDE of Cu-CoPc串联催化剂在480 mA cm^-2的施加电流密度（j）下实现了82%的C₂₊产物的法拉第效率（FE）。

借助原位拉曼光谱测量，原位衰减全反射傅里叶变换红外光谱（ATR-FTIRS）测量和密度泛函理论（DFT）计算，作者证明了*CO表面覆盖率的增加导致*CO的吸附模式从桥吸附（*CO_bridge）转变为顶部吸附（*CO_top）。

DFT计算进一步证明两个*CO_top的二聚化在*CO_top-*CO_top、*CO_top-*CO_bridge和*CO_bridge-*CO_bridge的耦合中保持最低的能垒。因此，*CO的高表面覆盖率促进C-C耦合过程的内在原因是*CO顶部的局部富集。该工作提供了对CO₂电还原的表面覆盖依赖模式特定C-C耦合机制的深入理解。

Understanding the Effect of *CO Coverage on C-C Coupling toward CO₂ Electroreduction. Nano Lett., 2022, DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00945.

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