Nano Lett. | 香港城市大学雷党愿: 等离激元纳腔诱导自旋禁阻暗激子发光

英文原题：Plasmonic Nanocavity Induced Coupling and Boost of Dark Excitons in Monolayer WSe₂ at Room Temperature

通讯作者：雷党愿副教授，香港城市大学材料科学与工程系

作者：Tsz Wing Lo (罗子荣) ，Xiaolin Chen (陈小林), Zhedong Zhang (张哲东), Qiang Zhang (张强), Chi Wah Leung (梁志华), Anatoly V. Zayats, Dangyuan Lei (雷党愿)

背景介绍

单层过渡金属硫化物(TMDC)由于晶格中心反演对称破缺和强自旋-轨道耦合导致导带产生几十毫电子伏的自旋分裂。当电子通过库仑相互作用与价带中的空穴结合时，可以分别形成自旋允许的明激子 (X_O) 和自旋禁阻的暗激子 (X_D)。群论分析已经证明明暗激子的跃迁偶极矩取向相互正交，而后者的辐射由于要求自旋翻转而具有明显长于前者的寿命。暗激子的这种独特性质具有重要的应用潜力，有望用于量子信息处理和玻色爱因斯坦凝聚等的相干二能级系统。然而，由于光学选择定则的要求，只有自旋允许的明激子能与面内偏振的入射光有效耦合而自发辐射，而暗激子则难以使用传统光学手段进行探测和操控。

文章亮点

近日，香港城市大学雷党愿副教授研究组在 Nano Letters 上发表了等离激元纳腔增强自旋禁阻暗激子室温发光的研究。如图1所示，通过把化学合成的单晶金纳米球自组装到覆有单层二硒化钨的超平整金膜上，在光学激发下二硒化钨的激子会与亚纳米级别的局域光场耦合。由于暗激子的偶极矩取向和跃迁频率均与等离激元纳腔的垂直间隙偶极共振模式匹配，暗激子的自发辐射效率通过 Purcell 效应得以极大提升，使得暗激子的常温发光强度与自旋允许的明激子发光强度相当。在实验中，研究人员巧妙使用反应离子刻蚀对金纳米球底部以外的单层二硒化钨进行刻蚀，只留下与间隙等离激元模式有效耦合的中心区域，使得暗激子发光的特征更为明显，方便实验探测。

图1. 二硒化钨/等离激元纳腔光学表征

如图2所示，二硒化钨/等离激元纳腔发光光谱对激发和收集角有很强的关联性。基于 COMSOL 有限元方法的全波电磁模拟计算表明等离激元纳腔的垂直间隙等离激元模式具有较大的辐射角，因此与间隙等离激元模式匹配的暗激子发光更易受其影响，倾向往大角度辐射。相反的是，明激子由于与间隙等离激元模式耦合较弱，对应的发光强度和辐射角度反而不易受其影响。

图2. 二硒化钨/等离激元纳腔发光辐射取向研究

图3. 二硒化钨/等离激元纳腔发光统计分布

从图3中二硒化钨/等离激元纳腔发光统计分布可以看出明暗激子的平均能量差大概在六十毫电子伏。与文献相比，这个数值略为高出十毫电子伏，很有可能是由金纳米球带来的各向异性局域应力导致明暗激子能量发生不同程度的偏移。另外，暗激子发光与等离激元纳腔的垂直间隙等离激元模式有明显共振现象，而等离激元纳腔的近场共振波长在间隙至亚纳米尺度时会有蓝移现象，导致暗激子最大发光增强并不在 “零失調” 时发生。此外，研究人员发现实验测得的暗激子发光增强因子随其与等离激元纳腔的共振失调呈现高斯分布，与一个考虑到量子辐射的三能级全量子模型理论计算结果一致。

基于以上的实验结果，研究人员利用全波电磁模拟分别计算了面内偶极子（模拟明激子）和面外偶极子（模拟暗激子）在理想等离激元纳腔中的态密度。结果显示，与真空相比，两者的态密度分別增强了4和5个量級。由于两者的态密度只有1个量級的差距，并不足以解释早期低温实验中观测到暗激子发光强度比明激子弱3个量級的现象。然而，计算表明当暗激子辐射有效匹配到等离激元纳腔的垂直耦合间隙天线模式，Purcell 效应使其可以辐射到远场的态密度要比明激子高5到6个量級（与全量子模型计算结果一致），从而极大提升暗激子的自发辐射速率。本文设计的二硒化钨/等离激元纳腔杂化结构有效调控了暗激子的自发辐射特性，对其在纳米尺度光电子器件和量子光学计算等潜在应用方面具有重要意义。

图4. 等离激元纳腔态密度的理论计算结果

相关论文发表在 Nano Letters 上，香港城市大学博士后罗子荣为文章的第一作者，雷党愿副教授为通讯作者，合作者主要包括香港城市大学张哲东助理教授，伦敦国王学院 Anatoly V. Zayats 教授和香港理工大学梁志华副教授。

通讯作者信息

雷党愿，香港城市大学材料科学及工程学系副教授，博士生导师，国家优秀青年科学基金（港澳）和香港研究资助局杰出青年学者计划基金获得者。2005年从西北大学物理学系获得学士学位，2007年在香港中文大学物理学系获得硕士学位，2011年从伦敦帝国理工学院物理学系获得博士学位，随后留校从事博士后研究工作。2012年9月加入香港理工大学应用物理学系任助理教授，随后于2019年1月加入香港城市大学任副教授，获终身教职。他长期从事低维材料及结构纳米光子学研究，及其在能量转换与存储、光电子器件以及生物光子学方面的应用。迄今共发表学术论文180多篇，其中60多篇文章影响因子大于10，谷歌学术总引用7400多次，h-index 是50，三篇文章分别被 Science 杂志作为Editors Choice 和 Nature Materials 杂志作为 Research Highlights 报道。

个人主页：

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