ACS Catal.：羟基调制的局部配位环境改善 C-N-FeOx 析氧活性及稳定性

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江苏大学饶德伟联合布拉格化学科技大学Zdenek Sofer ̌和Yunpeng Zuo通过空间限域的方法合成位于多孔氮化碳中原子级分散的FeOx （CN-FeOx）催化剂，研究羟基对催化性能的影响。多孔氮化碳中的原子级分散 FeOx (CN-FeOx)在经过羟基化改良后（CN-FeOx-OH），质量活性以及稳定性显著增强。
ACS Catal.：羟基调制的局部配位环境改善 C-N-FeOx 析氧活性及稳定性
DFT计算发现Fe34位点在羟基修饰后具有较低的电子密度，有助于在OER过程中吸附中间体。通过比较 OER 步骤中 CN-FeOx 中间体在不同位点的吸附能图发现Fe25 位点表现出最佳的对含氧基团的吸附强度，从而降低了过电位。尽管Fe23，Fe25以及FeFe35 位点催化的速率决定步骤 (RDS) 不同，但 Fe25 位点是 CN-FeOx 最活跃的位点，RDS的最低活化能垒为0.94 eV，而 Fe23 位点为 2.73 eV，Fe35 位点为 4.23 eV。
ACS Catal.：羟基调制的局部配位环境改善 C-N-FeOx 析氧活性及稳定性
值得注意的是，CN-FeOx-OH的催化机理与CN-FeOx的单点催化不同，Fe23-25-33和Fe23-33多位点协同作用促进 OH– 和 O2- 基团的吸附。由于羟基的吸附可以有效促进OER，与Fe34单中心和Fe23-33多中心相比，Fe23-25-33多中心具有最适合羟基吸附的吸附强度。因此，羟基改性提高CN-FeOx 催化剂的催化活性，降低过电位，其归因于多点协同效应，加速羟基中间体的吸附和解吸。
Tianyun Jing, Ning Zhang et al. Improving C−N−FeOx Oxygen Evolution Electrocatalysts through Hydroxyl-Modulated Local Coordination Environment. ACS Catal. 2022, 12, 7443−7452

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