复旦余学斌ACS Energy Lett.：动态Al-O相互作用使铝均匀沉积实现高性能铝金属电池

铝电池具有较高的地壳丰度和理论能量密度，因此有望成为下一代电池。然而，由于铝阳极的铝沉积/剥离性能较差，严重限制了其潜在应用。

图1. 材料制备及表征

复旦大学余学斌等发现了一种新颖而通用的方法，通过引入含有丰富表面官能团的基底（如 MXene 和氧化石墨烯），在分子水平上构建单原子配位环境。密度泛函理论（DFT）计算证实，致密的可接近和氧化的M−N₄缺陷活性位点可以通过从Al³⁺到Al⁰的催化转化反应增强Al的固有亲和力，并通过动态Al−O相互作用的协同效应从根本上改变Al的成核机制。

因此，在嵌入 N 掺杂单原子钴的多孔碳纳米片（SA-Co/NPCS）上沉积/剥离铝时，其过电位可忽略不计，库仑效率（CE）接近100%，并能在2-10 mAh cm^-2的超高电容和40 mA cm^-2的电流密度下稳定循环。

图2. Al剥离沉积性能

此外，具有催化特性的SA-Co/NPCS 还可用作硫宿主，以增强氧化还原反应动力学。在贫电解液/硫（10 uL mg^-1_S）条件下，硫正极可以可逆运行，其最大面积容量为7.2 mAh cm^-2（比之前报道的值高出数十倍），这为铝-硫全电池的成功组装提供了条件，标志着向实际应用迈出了关键一步。

此外，进一步的研究结果表明，对铝沉积和硫氧化还原动力学的促进作用可扩展到单原子Ni和Cu物种，这表明铝金属电池上的单原子改性策略可推广到各种过渡金属元素。

图3. 全电池性能

Dynamic Al–O Interactions Enable Uniform Al Deposition toward High Energy-Density and Practical Al Metal Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c02160

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复旦余学斌ACS Energy Lett.：动态Al-O相互作用使铝均匀沉积实现高性能铝金属电池

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