​Adv. Sci.：金属有机框架玻璃作为功能填料增强锂金属电池固态聚合物电解质

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​Adv. Sci.：金属有机框架玻璃作为功能填料增强锂金属电池固态聚合物电解质
聚合物因其力学性能和可加工性能而成为固态电解质有前途的候选者，但填料在调节聚合物网络结构以及电化学、热和机械性能方面发挥着关键作用。迄今为止研究的大多数填料都是各向异性的，限制了均匀离子传输的可能性。
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在此，丹麦奥尔堡大学 Morten M. Smedskjaer团队采用金属有机骨架（MOF）玻璃作为各向同性功能填料，制备固态聚环氧乙烷（PEO）电解质。研究表明，MOF玻璃的添加降低了聚合物相的玻璃化转变温度，提高了聚合物链的迁移率，从而促进了锂（Li）离子的传输。通过同时加入锂盐和离子液体 (IL)，PEO-锂盐-MOF玻璃-IL 电解质的Li-Li对称电池测试显示出低过电势，表明界面阻抗低。
模拟表明，MOF玻璃的各向同性结构通过增强界面相互作用来促进离子液体的润湿性，从而促进锂离子的迁移率。最后，所得电解质可实现具有高循环稳定性和倍率性能的锂-磷酸铁锂全电池。
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图1. 原子结构示意图
总之，该工作使用 ZIF-62 玻璃作为功能填料制备了一种新型 PEO 基固态电解质。PEO-LiTFSI-5 wt.% 玻璃电解质显示出功能填料的均匀分布，离子导电性和机械性能均有所改善。与 PEO-LiTFSI-IL 和 PEO-LiTFSI-5 wt.% -IL 电解质相比，加入 IL 后，所得到的 PEO-LiTFSI-5 wt.% 玻璃-IL 电解质具有更高的离子电导率、更宽的电化学稳定窗口、更高的锂离子迁移数以及更好的锂枝晶生长抑制能力。
此外，基于 PEO-LiTFSI-5 wt.% 玻璃-IL 电解质的全电池表现出更高的倍率能力和循环性能。结果表明，这种新型复合电解质的优异性能归功于 ZIF-62 玻璃表面均匀分布的缺陷，这些缺陷会与 IL 产生更强的相互作用，进而形成一个有利于离子导电的封闭环境。因此，该项研究通过使用纳米多孔、各向同性的 MOF 玻璃来改善聚合物固态电解质的电化学性能，为今后的工作提供了一种前景广阔的设计策略。
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图2. 电池性能
Metal-Organic Framework Glass as a Functional Filler Enables Enhanced Performance of Solid-State Polymer Electrolytes for Lithium Metal Batteries, Advanced Science 2023 DOI: 10.1002/advs.202306698

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