天大杨全红/吴士超AM：氟化界面实现超稳定的固态锂电池

锂金属表面的杂质（通常是Li₂CO₃）会给电池带来严重的动力学障碍和电化学性能衰减。对于能量密集型固态锂电池（SSLBs），需要减轻正极和电解质材料中有害的Li₂CO₃，而直接去除方法很难避免Li₂CO₃再生。

在此，天津大学杨全红、吴士超等人提出了一种脱碳-氟化策略，通过在 60℃ 下使Li₂CO₃与LiPF₆发生原位反应，在SSLB中构建了一种超稳定的富含LiF 的界面层。在Li/LLZTO界面，这种富含 LiF 的固体电解质相（SEI）可改善锂剥离/沉积行为，将临界电流密度（CCD）从2.5 mA cm^-2提高到4.5 mA cm^-2，锂对称电池的稳定性可高达7000小时。

在 NCM811/LLZTO 界面，这种富含 LiF 的正极电解质相（CEI）可形成完整的晶体结构，并在高截止电压（4.5 V）下提供高的循环稳定性。所有界面的电阻都明显降低，因此具有优异的倍率性能。

图1. 正极LLZTO所有表面的Li₂CO₃原位转化为富锂离子界面（LiFRI）的示意图

总之，该工作提出了一种实用的脱碳-氟化策略，可将界面Li₂CO₃转化为超稳定富含LiF界面。有害的表面Li₂CO₃可作为锂载体，并通过可扩展的电池形成程序化学演化成富含LiF层。富镍正极（NCM811）、LLZTO、电解液和金属锂负极之间的氟化界面可提高高压正极的结构稳定性，抑制界面副反应，减少阻抗增长和（电）化学降解。

因此，无枝晶、稳定的锂负极可实现长达 7000 小时的长期剥离/沉积。稳定的固态电池具有卓越的电化学性能，尤其是在4.5 V高电压下的长期循环稳定性和高倍率能力。因此，该工作提出的一体化战略为处理表面杂质和克服界面挑战开发商业固态电池提供了新的见解。

图2. 基于LLZTO@Li₂CO₃和LLZTO@LiFRI的电池的电化学性能

Fluorinating All Interfaces Enables Super-Stable Solid-State Lithium Batteries by in-situ Conversion of Detrimental Surface Li₂CO₃, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202308493

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