华科李会巧AEM：超薄全无机卤化物固态电解质用于全固态锂离子电池

减少无机固态电解质（SSE）的厚度，可以提高电池的重量/体积能量密度。但是，粉末压制法的无机固态电解质厚度为500-1000微米，会带来较大的内阻。

在此，华中科技大学李会巧团队以ZrO₂纳米线为骨架，以Li₃InCl₆为锂离子导体，通过简单的溶液灌注法制备了一种超薄 SSE 。该电解质可以自支撑，最小厚度为 25 µm，小于粉末压制法电解质厚度的 1/20。由于含有大量的 Li₃InCl₆，该电解质具有高的导电性。

在固体电池中用作电解质时，与传统的 SSE 层相比，该电解质可以大大降低电阻。由于电解质不含任何有机成分，因此具有良好的热稳定性。得益于卤化物 SSE 的柔软特性，该电解质无需任何改动即可与复合正极紧密接触。LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂/LiIn 电池具有很高的可逆容量，循环 200 次后容量保持率超过 80%。

图1. 不同电解质厚度及阻抗变化

总之，该工作设计出了一种全无机、独立、超薄固体电解质膜（25μm）。其中，LZ-ISE 膜的ZrO₂ 骨架中的空隙完全被 Li₃InCl₆ 填满，Li₃InCl₆的体积比达到 90% 以上，表明 LZ-ISE 膜主要以Li₃InCl₆ 为主。更多 Li3InCl6 的存在提供了更多的锂传导路径，有利于提高电解质膜的离子电导率。

此外，由于电解质膜不含任何有机成分，LZ-ISE 膜具有良好的热稳定性。同时，LZ-ISE 膜还具有良好的机械性能和耐压性，在 100、200、300 和 400 兆帕压力下都能保持结构完整性，这对防止电池短路起到了关键作用。由于卤化物 SSE 的柔软特性，LZ-ISE 膜与复合正极紧密接触，无需任何润湿剂或界面改性。

结果显示，NCM811/LiIn ASLB 在 25 °C、0.2C（1C = 200 mA g^-1）条件下显示出 131.2 mAh g^-1的高可逆容量，循环 200 次后容量保持率超过 80%。因此，这项工作为制备超薄、独立、安全、耐高温、寿命长的固体电解质膜提供了一种有效的技术。

图2. 电池性能

Ultrathin All-Inorganic Halide Solid-State Electrolyte Membranes for All-Solid-State Li-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202303641

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