浙大陆盈盈AEM：富Li2O固体电解质界面的构建实现稳定的PEO基锂金属电池

基于聚环氧乙烷（PEO）的固态聚合物电解质（SPE）已被公认为先进锂金属电池极具前景的候选者。然而，基于PEO的SPE的实际应用受到其低临界电流密度（CCD）的阻碍，这是由不期望的枝晶生长引起的。

在此，浙江大学陆盈盈团队提出了一种基于PEO的SPE，其表现出超高CCD（4 mA cm⁻²），并通过掺入少量P₂S₅（PS）增强了锂离子导电性。作者通过冷冻电子显微镜（cryo-EM）和飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）揭示了其富含Li₂O和P/S的固体电解质界面（SEI），这有助于抑制枝晶生长以及SPE与锂金属电极之间的不良反应，从而使无枝晶的锂金属负极实现了球形生长行为。

因此，利用PS集成SPE，Li-Li对称电池在运行过程中表现出降低的电阻，能够在0.5 mA cm⁻²和0.5 mAh cm⁻²下实现超过200小时的稳定循环。此外，Li/SPE/LiFePO₄（LFP）软包电池在使用50 µm Li和30 µm PEO电解质的100次循环后表现出80%的容量保持率，显示了其实际应用的潜力。

图1. 锂金属表面SEI的界面性质和形态

总之，该项工作提出了一种基于PEO的电解质，它有利于半电池和全电池的性能。具体而言，作者通过在PEO基电解质引入P₂S₅添加剂降低了聚合物电解质链段的结晶度，促进了LiTFSI的解离，从而提高了离子电导率和锂离子迁移数。此外，聚合物膜的均匀性大大提高，具有更好的抗枝晶性能。计算表明，PS的加入改变了LiTFSI的分解子序列，并导致形成富含Li₂O且含有P/S的结晶SEI，这使得锂负极能够实现球形生长行为，从而提供致密形态的锂金属沉积。

结果显示，半电池的CE从50%提高到90%，CCD从1.8 mA cm⁻²提高到4 mAcm⁻²。由于存在稳定的SEI，构建的软包在100次循环后表现出80%的容量保持率，这是基于PEO的研究中很少报道的结果。因此，该工作提出的基于PEO的电解质的策略和发现对实现下一代固态锂金属电池具有重要意义。

图2. 全电池的电化学性能

Construction of Stable Li2O-Rich Solid Electrolyte Interphase for Practical PEO-Based Li-Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302587

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