【顶刊纯计算】AFM：高效筛分具备平带特性的二维范德华材料

成果简介

平带的特点是其由高态密度产生的强关联性及其完全猝灭电子动能的无色散性质，已引起凝聚态物理学和材料科学的极大关注。平带之所以成为人们关注的焦点，主要是因为它们与各种现象有着紧密的联系，包括超导性、电荷密度波、非平庸能带等。与三维体系相比，二维(2D)平带体系具有较低的维度，提供了更清晰的晶格模型、更容易的实验验证和更高的可调性，这使得二维范德华体系成为探索平带物理性能及其潜在应用的理想场所。在平带领域的大量研究中，仍然缺乏一种简单有效的方法来寻找具有平带的真实vdW材料。北京理工大学姚裕贵教授和张闰午副教授等人提出了一个结合高通量第一性原理计算和二维平带评判标准的双层框架，旨在识别具有合成潜力和易于实验验证的平带材料。

研究亮点

1、作者采用拓扑标度方法从无机晶体结构数据库(ICSD)的187093种结构中初步选择了861种潜在的单层vdW材料。

2、作者提出了一种简单、通用的规则，即二维平带评分准则，用于有效识别各种候选平带材料，为二维平带质量筛选提供指导。

3、通过应用二维平带评分准则，有效地识别出229个候选平带材料，并进一步整理了74个靠近费米能级的平带材料子目录，便于实验验证。

计算方法

作者使用VASP计算软件包进行密度泛函理论(DFT)计算以确定861种选定的二维材料的能带结构。本研究采用广义梯度近似(GGA)下的PBE泛函计算电子交换相关性，同时通过投影增广波(PAW)方法描述价电子与离子之间的相互作用。并且在z方向上由15 Å的真空层以避免周期性系统之间的相互作用，布里渊区采用Monkhorst-Pack栅格采样，位置间隔为~ 0.03 Å⁻¹，同时在能量和力的收敛准则上分别设置为1×10^-5eV和0.01eV/Å。

图文导读

作者筛选2D vdW平带的方法如图1所示，即一种双层筛选策略，以确定可持续性为重点的二维vdW平带材料，包括一级筛选和二级筛选。

图1 二维范德华平带材料的筛选流程图

一级筛选可以分为三个部分，即条目重新排列、几何识别和人工筛选，如图1左侧所示。首先排除了ICSD中如放射性元素等很少研究的条目，之后采用几何识别方法从这些材料中获得vdW材料。为了探索材料维度与共价键簇大小之间的关系，作者采用了拓扑缩放算法，该算法可以更好的揭示二维结构。最后进一步剔除有缺陷的条目，最终确定了861种潜在的单层vdW材料。

二次精细特征筛选，根据第一性原理计算和二维平带评分标准进行，如图1右侧所示。为了更好地提取平带有效晶格模型，只考虑没有自旋轨道耦合的情况。在筛选过程中，作者首先分析了861个具有vdW特征的候选材料的结构参数和电子能带结构，为高通量筛选平带材料提供了必要的指导。

如何有效地评估平带材料的质量以促进可行的实验是当前平带领域的一个瓶颈。因此，为了在861个候选材料中自动评估平带材料的质量，作者进一步引入了一个简单、通用的能带平直度评估规则，即二维平带评分标准，如图2所示。

图2 二维平带评分标准及能带结构平直度算法

图3 高质量平带材料

通过设置合理的能量窗口(ΔE)的范围和能量扩散的函数(ω)，对具有明显平带分数(大于0.9)的候选材料进行筛选，其总数和比例如图3a所示。通常，2D vdW材料的平带位置取决于电子填充，并且绝大多数材料具有不严格位于费米能级的平带特性。为了充分利用平带特性，必须确保材料在费米能级附近表现出这种平带特征。

对于给定的ω，定义平带的典型准则要求ω既小于平带与其他带之间的能隙，又小于相互作用能的尺度。作者选择ΔE和ω(2 eV和0.05 eV)的组合作为平带评判标准，在费米能级附近的小能量窗口内搜索具有合理小频带色散的能带。在此条件下，229种平带材料的平带得分大于0.9。作者还对这229种高质量单层的平带特征进行了分类，包括元素种类、电导率和磁性，如图3b所示。

图4 平带材料Nb₃TeI₇的几何结构和能带结构

作者通过筛选确定了229个具有突出平带特征的候选材料。如图4所示，以Nb₃TeI₇为例，作者整理了Nb₃TeI₇的部分性质，包括材料序列号、公式、ICSD条目数、空间群号、平带分数、平面晶格，其余材料详见“支撑信息”。在研究平带材料的过程中，这些信息可以为研究人员提供一种便捷的搜索方式。

由于大多数具有平带特性的材料的平带位置存在距离费米能级较远，这种现象极大地限制了其在高效器件上的应用。与平带相关的强相关现象，只有当低能电子激发涉及到平带时才会发生，这就要求平带位于费米能级或实验掺杂可达到的范围内。考虑到掺杂浓度有限，合理水平的电子或空穴掺杂只能激活导带底部(或价带顶部)的平带，如图5a所示。

图5 通过掺杂调整材料的电子结构

作者还给出了74个高质量的vdW材料，具体如表1所示。这些材料的平带都可以被弱掺杂激活，为便于实验验证，作者同样给出了这些弱掺杂材料的能带结构，为未来二维平带vdW材料的理论和实验研究提供指导。

表1 筛选出的74种高质量的vdW材料

文献信息

Duan, J., Ma, D. S., Zhang, R. W., Jiang, W., Zhang, Z., Cui, C., … & Yao, Y. (2024). Cataloging High‐Quality Two‐Dimensional van der Waals Materials with Flat Bands. Advanced Functional Materials, 2313067.

https://doi.org/10.1002/adfm.202313067

原创文章，作者：计算搬砖工程师，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2024/02/19/d732b21caa/

【顶刊纯计算】AFM：高效筛分具备平带特性的二维范德华材料

相关推荐