​华南师大/鲁汶大学Matter:低费米能级集流体实现无负极锂金属电池

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无负极锂金属电池(LMB)在提高能量密度方面前景广阔,但由于有限的锂源、电解液消耗快,其循环寿命较短。
​华南师大/鲁汶大学Matter:低费米能级集流体实现无负极锂金属电池
在此,华南师范大学大学郑奇峰,鲁汶大学Jan Fransaer等人设计了一种具有低费米级的Zn-N-CNF(碳纳米纤维)集流体,以实现长循环无负极锂金属电池。具体而言,该工作限制了电解液和低费米级集流体之间的电子转移,以控制电解液的过度分解。
此外,Zn-Nx与TFSI阴离子的强亲和力导致TFSI阴离子优先还原,形成薄而导电的富无机中界面。Zn-Nx表面的电子结构促进了锂的平面生长,使沉积致密而平滑。因此,该种 Zn-N-CNF 集流体在 5 mA/cm2 的高电流密度下可在 6,000 小时内实现高度可逆的锂沉积/剥离,并且负极 LMB 在 120 次循环后显示出 91% 的高容量保持率。
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图1. 无负极LMB的优点和集流体设计
总之,该工作提出了一种低费米级Zn-N-CNF集流体,以克服无负极LMB中电解质过度分解和锂兼容性差等难题。研究表明,低费米级Zn-N-CNF集流体扩大了与电解质LUMO的能隙,进而限制了Zn-NCNF与电解质之间的电子转移,减轻了电解质的分解。
此外,Zn-N-CNF集流体对TFSI阴离子的亲和力很强,有利于TFSI阴离子的优先还原,从而形成薄而富含Li+的导电无机SEI,使Li+快速迁移并降低Li+浓度梯度。这种独特的SEI化学性质和微观结构有利于锂的均匀成核和平面生长,因为吸附控制的沉积可形成致密光滑的锂沉积形态。
基于此,该种Zn-N-CNF集流体在5 mA/cm2的高电流密度下,在6,000小时(相当于超过8个月的循环时间)的锂沉积/剥离过程中表现出了显著的稳定性。因此,该项研究证明了调整集流体费米级在调节SEI微结构和锂沉积方面的有效性。
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图2. Zn-N-CNF集流体全电池的电化学性能
A low-Fermi-level current collector enables anode-free lithium metal batteries with long cycle life, Matter 2023 DOI: 10.1016/j.matt.2023.11.017

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